吸入大气环境中的氡及其子体是人类接受天然电离辐射照射的主要源项^[1]。由于建筑材料以及人类生活方式的改变，大部分地区的室内氡浓度有明显增高^[2]。国内外已报道了很多降低室内氡及其子体浓度的方法，主要包括：阻止氡扩散进入房间^[3]；增加室内自然通风或机械换气率移除室内氡及其子体^[4]；使用过滤设备直接去除室内空气中的氡子体。其中，空气过滤方法具有无需房屋改造以及不受室外环境影响等优点，但是否真正能起到降低居民氡暴露的剂量、或能降低多少等问题，尚未形成广泛共识。本研究通过建立室内结合态和未结合态氡子体浓度变化的动态模型，借助数值计算和实验验证结果，开展了不同过滤速率条件下室内氡子体浓度变化对居民氡暴露剂量的影响研究，以期为使用空气净化器来控制居民的氡暴露剂量提供理论依据和实践指导。

1. 理论模型：在Jacobi-Porstendrfer 建立的室内氡子体浓度模型基础上^[5-6]，引入空气净化器对室内氡子体过滤速率(λ_ap)这一参数，定义为净化器流量与室内空间体积的比值，h^-1。在净化器工作状态下，室内氡及其子体的行为如图 1所示。其中，λ_A、λ_B、λ_C、λ_C′分别为氡子体²¹⁸Po、²¹⁴Pb、²¹⁴Bi、²¹⁴Po的衰变常数；λ_d^u 和λ_d^a分别是未结合态和结合态氡子体的沉积系数，h^-1，分别取值为20和0.2 h^-1[7]；β为未结合态氡子体与气溶胶的结合系数，cm^-3 ·h^-1，取值为5×10^-3 cm^-3 ·h^{-1 [8]}；r是结合态²¹⁴Pb的反弹系数，取值为0.8^[9]。本研究中主要讨论净化器在相对封闭房间内的使用效果，因此，不考虑室内自然换气的影响。

图 1 净化器工作时室内氡子体的行为示意图 Figure 1 General scheme of radon progeny behavior in a room with an air purifier

基于图 1所示模型，室内氡子体浓度变化可以用公式(1)～(7)来表示。

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

式中，C_A、C_B、C_C分别为²¹⁸Po、²¹⁴Pb、²¹⁴Bi的浓度，Bq ·m^-3； ^u为未结合态； ^a为结合态；C_p为气溶胶浓度，cm^-3；t为时间，s。

2. 剂量估算：有效剂量的计算公式如下：

(8)

式中，EEC_Rn^u、EEC_Rn^a分别为未结合态和结合态氡子体平衡当量氡浓度，Bq ·m^-3；E_lung为室内氡暴露所致肺部有效剂量，nSv；T为暴露时间，h；DCF^u和DCF^a分别为未结合态和结合态氡子体的剂量转换系数，nSv ·(Bq ·m^-3 ·h)^-1，其取值是基于国际放射防护学会(ICRP)推荐的人体肺部剂量计算软件LUDEP^®结合本研究实测的未结合态和结合态氡子体粒径分布而计算得到的。

3． 实验验证：采用商用净化器对上述理论计算模型进行实验验证。验证实验在一个体积为20.2 m³、换气率＜0.01 h^-1的实验室中开展，室内氡浓度控制在10 000 Bq ·m^-3左右(9 560 ～ 11 670 Bq ·m^-3)。实验前用美国TSI公司生产的Model 3076气溶胶发生器产生NaCl气溶胶封入室内，气溶胶粒径分布通过丝网扩散组(SDB)来实测^[10]。气溶胶颗粒物浓度用美国TSI公司生产的Model 8525凝结核计数器实时监测，实验前室内气溶胶颗粒物浓度均值为10 190 cm^-3(9 860 ～ 11 540 cm^-3)，实验中使用的净化器是一台带高效空气过滤器(HEPA)的净化器，其过滤部件包含丝网、活性炭、滤纸3层，标称滤过效率可达99%以上。实验过程时将净化器放置在室内的正中间，工作流速选择其最大的流速7 m³ ·min^-1。

实验中，氡浓度采用德国Saphymo GmbH公司生产的型号为PQ 2000的AlphaGuard测氡仪连续监测。对于氡子体浓度的测量，由于商用测量仪在氡子体浓度剧烈变化情况下无法实时给出正确的测量结果^[11-12]，因而本研究的氡子体浓度测量采用短时间抓取式采样和先前研究中建立的α谱仪测量方法^[13]。氡子体通过滤纸和400目金属丝网以7 L ·min^-1(0.11 m ·s^-1)的采样流速分别在净化器开启前20、10、0 min以及净化器开启后1、3、5、10、40 min时采集样品1 min。根据风扇模型^[14]，用400目丝网以0.11 m ·s^-1的速率采样时，丝网对未结合态氡子体的收集效率为88%，丝网上未结合态子体的前总活度比为0.86^[15]，综合考虑这些因素对丝网采样法的影响，采用美国ORTEC公司生产的α谱仪测量样品，用最小二乘法估算各个氡子体浓度，并计算其平衡当量氡浓度。

4. 数据处理及绘图：氡子体浓度变化的理论计算是借助于美国The MathWorks公司的商业软件Matlab的编程，利用差分逼近法求解而得到的；计算结果和实验数据采用Excel 2013进行整理并绘图。

1．氡子体浓度的相对变化：不同过滤速率条件下氡子体浓度占各自初始值百分数的结果列于表 1。表中数据基于一个初始气溶胶浓度为10 000 cm^-3、体积为20 m³的密闭空间的理论估算结果。

表 1(Table 1)

表 1 不同过滤速率条件下氡子体浓度占各自初始值的百分比 Table 1 Percentages of radon progeny to original values under different filtration conditions 过滤速率 (h-1) 平衡时间 (h) 未结合态 氡子体(%) 结合态 氡子体(%) 总氡子体 (%) 0.1 48 235.0 3.1 14.0 0.5 12 232.7 1.5 12.4 1 6 228.0 1.3 11.9 5 1 194.8 1.2 10.3 10 0.6 166.7 0.4 8.2 20 0.3 129.0 0.3 6.3

表 1 不同过滤速率条件下氡子体浓度占各自初始值的百分比 Table 1 Percentages of radon progeny to original values under different filtration conditions

从表 1可以得出，不同过滤速率下，净化器工作达到平衡所需要的时间相差显著，当净化器的过滤速率>10 h^-1以上，30 min左右就可以达到平衡。对于结合态氡子体或全部子体而言，其浓度因净化器的使用而显著降低，使用净化器的过滤速率>0.1 h^-1时，结合态氡子体可降低97%以上；当过滤速率＞10 h^-1以上时，[JP+2]总氡子体浓度可下降90%以上。但对于未结合态氡子体而言，其浓度却因净化器的使用而明显升高，但过滤速率越大，未结合态氡子体浓度的增加份额越小，当过滤速率＞20 h^-1时，其浓度升高不足30%。

2. 验证实验：实测与理论计算结果的比较结果如图 2所示。图中展示了一个体积为20.2 m³、初始氡浓度和气溶胶浓度分别约为10 100 Bq ·m^-3和10 200 cm^-3的密闭实验室内，使用过滤速率约为21 h^-1的净化器时，室内氡浓度、气溶胶浓度以及结合态和未结合态氡子体浓度随时间变化的实测结果。为便于比较，图 2中也同时给出了相应的理论计算结果。

图 2 实测与理论计算结果的比较 A. 氡气； B. 气溶胶颗粒物； C. 结合态氡子体； D. 未结合态氡子体 注：EECRn.氡子体平衡当量氡浓度 Figure 2 Comparisons between experimental and theoretical results A. Radon； B. Aerosol particles； C. Attached radon progeny； D. Unattached radon progeny

从图 2可以得出，实验过程中室内氡浓度几乎不变，净化器对室内的氡浓度基本没有影响；但净化器开启后，室内的气溶胶浓度呈指数规律下降，10 min后下降到初始浓度的5%以下，实测的下降趋势与理论计算结果吻合较好；结合态氡子体浓度的下降趋势与气溶胶浓度下降的趋势基本一致，并且也与理论计算结果基本吻合。

未结合态氡子体浓度变化的实测结果与理论结果并不完全吻合。理论计算结果表明未结合态氡子体浓度在净化器开启后应出现先由于净化器过滤作用而开始降低，再因气溶胶颗粒物的显著减少而浓度增加的变化趋势，达至平衡时未结合态浓度应比初始状态增加约30%，但实验测量得到的未结合态氡子体浓度在净化器开启后出现有短暂的下降过程，此后浓度虽有增加，但增加的幅度小于理论计算值。

3．内照射剂量变化的估算：基于对未结合态和结合态氡子体浓度变化的计算结果以及本实验条件下的DCF^u和DCF^a，表 2给出了使用不同过滤速率净化器条件下室内氡暴露所致人体内照射剂量与其初始值比较的估算结果。

表 2(Table 2)

表 2 不同过滤速率条件下氡子体所致内照射剂量占各其初始值的百分比(%) Table 2 Percentages of internal doses due to radon progeny to initial values under different filtration conditions(%) 过滤速率 (h-1) 未结合态氡子体 结合态氡子体 总氡子体 0.1 234.5 3.1 28.2 0.5 232.1 1.5 26.5 1 227.0 1.3 25.8 5 193.0 1.2 22.0 10 164.4 0.4 18.2 20 126.2 0.3 13.9

表 2 不同过滤速率条件下氡子体所致内照射剂量占各其初始值的百分比(%) Table 2 Percentages of internal doses due to radon progeny to initial values under different filtration conditions(%)

从表 2可以得出，不同的过滤速率下，室内结合态氡子体所致人体的内照射剂量均下降了97%以上，而未结合态氡子体所致人体的内照射剂量相对于不使用净化器状态下增加了约30%～130%，但全体氡子体所致人体的内照射剂量降低了70%以上。在过滤速率小于5 h^-1时，净化器工作达到平衡所需要的时间有较大差异(表 1)，但过滤速率对于剂量降低的程度差异并不明显。

对于过滤空气降低氡暴露的方法，国内外研究者已报道了一些相关研究的结果。但由于不同研究者所使用的研究方法、实验环境或实验条件存在有较大的差异，相关研究结论还未形成共识。Hinds等^[16]和Henschel^[17]早在20世纪80年代就指出，净化器的使用会使未结合态份额增加，由于未结合态的剂量转换系数高于结合态的剂量转换系数，有可能导致剂量的增加。后来，随着未结合态氡子体测量手段和剂量估算模型的发展，Hopke等^[18]、Li和Hopke^[19]在居室内开展了大量实验研究，其研究结果表明，净化器的使用虽导致了未结合态氡子体浓度的增加，但由于室内总体平衡当量氡浓度的显著降低，未发现有氡暴露剂量增加的情况。近几年，Yasuoka等^[20]和Iwaoka等^[21]的定量研究表明，含有高效过滤装置的空气净化器可以使氡暴露剂量减少40%～50%，而Wang等^[12]的实验结果却表明HEPA滤纸仅能降低氡暴露剂量26%。

本研究结果表明净化器过滤室内空气可以有效地降低室内氡子体的总浓度，但是会使未结合态氡子体浓度有不同程度的增加，其原因在于室内空气过滤后，室内气溶胶颗粒物浓度会显著下降，未结合态氡子体与气溶胶结合系数变小，使得空气中悬浮的未结合态氡子体增多。未结合态氡子体浓度增加的程度与过滤速率相关，这是因为在净化器开启状态下，未结合态氡子体除了因气溶胶颗粒物减少而增加外，也会由于被过滤移除而减少。当净化器工作至气溶胶颗粒物浓度稳定在较低水平时，过滤速率越大，未结合态氡子体被净化器过滤移除速率越快，其浓度增加的幅度就会相对越少。

尽管未结合态的剂量转换系数远大于结合态的剂量转换系数，但是本研究表明未结合态子体浓度增长导致的剂量增加要小于结合态子体减少导致的剂量减少，因而净化器过滤室内空气能有效降低室内氡子体所致居民的内照射剂量。且净化器的过滤速率越大，不论是未结合态还是结合态氡子体所致人体的内照射剂量下降越明显。而早期的研究认为未结合态份额的增加会增加氡暴露剂量，其可能的原因在于当时使用的过滤部件对纳米级的未结合态氡子体的过滤效率不足，未能有效抑制未结合态氡子体浓度的增长。而对于目前常用的丝网、活性炭及滤纸复合型的HEPA过滤部件来说，丝网及活性炭层对未结合态氡子体的截留均有所贡献，高性能滤纸对纳米级颗粒物的过滤效率也有显著改善，这可能是导致净化器对氡暴露剂量的降低效果要比早期的研究结果更为显著的原因。

本研究中将室内氡子体浓度的每小时变化小于1%视为达到平衡，并将从净化器开启到氡子体浓度达到平衡的时间定义为平衡时间。室内空气过滤需要一定的平衡时间使室内的剂量降低，且过滤速率会影响室内氡子体变化的快慢，过滤速率越大，所需要的平衡时间越少。出于降低剂量与节能的考虑，在进入房间前提前启动空气净化器，或是让净化器先以大风量工作，达到稳定状态后，再以小风量工作，是较为合理且经济的降低氡子体浓度的方案。

气溶胶和氡子体浓度的实验结果基本验证了数值模型计算结果的可靠性。未结合态子体的实验结果低于理论计算可能是由于净化器工作导致室内气流速度增加，提高了未结合态子体的沉降速度。Zhao和Wu^[22]将涡泳效应(turbophoresis)引入到气溶胶沉积模型中，指出摩擦速度与气溶胶沉积速率的显著相关性；Stevanovic等^[23]的研究也表明室内气流速度增加时，未结合态氡子体的沉积量会增加。而目前的室内氡子体行为模型中均未考虑气溶胶沉降速度随室内流场情况的动态变化，在本研究中室内气流速度明显增加时，理论模型中未考虑涡泳效应所致的沉降速度增加，未结合态子体弛豫时间减少，因而高估了在净化器开启情况下室内空气中未结合态子体浓度。对于这一现象，需要通过理论模型的改进、流体力学仿真和进一步的实验研究进行探讨。

本研究结果表明空气净化器过滤室内空气可以作为降低室内氡暴露剂量的有效方法，并且可以通过理论计算对该方法的剂量降低效果进行预估。需要指出的是，本研究只是初步给出了在相对封闭的室内的研究结果，没有考虑室内外换气的影响。且在实际情况中，室内环境中存在着各种各样的因素都有可能会影响净化器的剂量降低效果。因此，未来的工作需要将理论计算模型再进一步的完善，从而更全面地探讨更多不同环境因素影响下，净化器等空气过滤设备对室内氡暴露剂量的降低效果。