由于氡可溶解于水，水中氡是氡照射的一个潜在的重要来源。水中氡的含量与水源类型密切相关。通常，地表水中氡浓度较低，由于受地质条件的作用，地下水氡浓度明显高于地表水。生活用水行为可导致水氡释放进入室内环境，室内环境中氡及其衰变子体经呼吸吸入人体，其危害要远远大于饮水摄入氡对人体所致的危害^[1]。我国657个城市中，有400多个城市以地下水为饮用水源，其中北方地区65%的生活用水来自地下水^[2]。近年来，我国缺乏地下水饮用水氡浓度的调查。本研究初步调查我国典型城市地下水饮用水氡水平和分布特征，估算生活用水地下水氡释放所致居民有效剂量，为水氡辐射危害评价提供科学依据。

1. 调查对象：根据2005年水利部开展的全国城市饮用水水源地安全评价，地下水供水比例较大的有青海、宁夏、山西、西藏、内蒙古、河北、新疆、陕西、河南、北京、黑龙江、辽宁和甘肃，吉林、安徽、贵州、云南、四川、天津、广西等省份也以少量比例的地下水作为生活供水^[3]。我国地下水供水省份主要集中在西北、华北、东北、西南地区。

本研究选择了北京、内蒙古、宁夏、陕西、河南、辽宁和黑龙江等7个省(自治区、直辖市)的12个典型城市进行调查，包括北京、呼和浩特、银川、石嘴山、西安、咸阳、郑州、洛阳、沈阳、鞍山、佳木斯和伊春市。每个城市按照地下水水源及其水厂分布信息采样，采集所有的地下水水厂，一个水厂采集一个样品。

2. 测量方法：采集市政地下水供水出厂水或管网末梢水250 ml，采用本实验室研制的水氡测量装置进行测量。该装置由德国Sarad公司生产的连续氡测量仪RTM 2200、采样瓶、曝气元件、水汽分离系统、单向阀、聚氯乙烯(PVC)连接管组成。测量原理为采样瓶与测氡仪连接成闭合回路，在测氡仪泵的作用下将水样鼓泡脱气，氡气经过水汽分离装置进入测氡仪。在闭合回路氡气在气相和液相中一定时间达到平衡，水中氡浓度与回路气体中氡浓度的比值，称为Osward系数^[4]，它与水温T密切相关。通过半导体探测器记录²¹⁸Po(T_1/2=3.05 min)产生的α粒子测量气体回路中氡浓度，使用公式(1)推算水中氡浓度。

式中，C_Rn水为水样氡浓度，Bq/L；C_Rn气为测量系统气体氡浓度，Bq/L；V_气为测量系统气体体积，L；V_水为水的体积，L；K为测量系统一定温度下的Osward系数。常温情况下，温度变化对测量结果影响很小，可以忽略，通常采用25℃时K=0.226。

测氡仪测量周期设定为5 min，1个水样测量6个循环，即1个样品测量时间需要30 min。通过实验确定，在闭合回路氡气在气相和液相中10～15 min达到平衡。由于探测器记录²¹⁸Po(T_1/2=3.05 min)产生的α粒子，水氡测量系统氡浓度平衡需要约4～5个半衰期，时间为10～15 min，因此，前2个周期数据舍弃，统计后4个周期的均值。测氡仪²¹⁸Po的灵敏度为3个计数·min^-1·(kBq·m³)^-1，测量周期5 min，假设计数误差为2σ，25℃水温，体积250 ml水样探测下限为0.268 Bq/L。

3. 剂量估算：生活用地下水时，水中较高浓度的氡通过不同用水方式，向室内空气释放，引起室内氡浓度的增加。地下水氡释放所致居民内照射剂量采用公式(2)进行估算。

式中，C_T表示水氡转移系数，美国EPA推荐为1×10^-4[1]；C_W表示水中氡浓度，Bq·m^-3；F表示室内氡子体平衡因子，采用联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)2000年报告给出的室内F典型值0.4^[5]；t表示一年居室停留时间，t=7 000 h，DCF表示吸入平衡当量氡浓度的剂量转换系数，为9×10^-6 mSv/Bq·h·m^-3[5]。

4. 质量控制：水氡测量装置用中国计量院提供的标准²²⁶Ra溶液，用去离子水配置两个浓度 ²²⁶Ra溶液250 ml，浓度分别为29.1和86.5 Bq/L，曝气累积21 d后测量水氡浓度，得到校准因子为0.90±0.01。水氡测量结果的不确定度来源主要包括统计计数不确定度和校准不确定度。当水氡测量结果为10 Bq/L时，不确定度为20%。该水氡装置与美国Durrige公司生产的水氡测量系统RAD7 H₂O进行了比对，水氡含量范围1.2～36.1 Bq/L条件下两种方法测量结果的相对百分偏差范围为0.6%～5.7%。

5. 统计学处理：采用SPSS 11.5软件进行分析，水氡含量频数分布采用Shapiro-Wilk检验进行正态检验。P＜0.05为差异有统计学意义。

1. 我国部分城市地下水饮用水氡含量：北京、内蒙古、宁夏、陕西、河南、辽宁和黑龙江共7个省(自治区、直辖市)12个城市地下水供水氡含量测定结果见表 1。由表 1可知，本次调查共采集73个水样，水中氡含量均值为11.8 Bq/L，范围为1.0～63.8 Bq/L。

表 1(Table 1)

表 1 我国部分城市地下水饮用水氡含量Table 1 Radon concentrations in groundwater for drinking in some cities in China (Bq/L) (Bq/L) 城市 样品数 平均值 范围 北京 14 12.4 1.6～25.0 呼和浩特 10 7.0  1.0～11.4 银川 8 5.8  3.8～6.9 石嘴山 2 11.8  8.0～15.7 西安 8 4.6  1.0～12.0 咸阳 4 8.7  1.2～19.0 郑州 4 4.0  3.4～4.5 洛阳 4 27.4 22.7～34.2 沈阳 5 5.4  1.0～7.3 鞍山 3 19.6  6.4～39.4 佳木斯 5 13.0 11.6～16.9 伊春 6 33.0  6.4～63.8 合计 73 11.8 1.0～63.8

表 1 我国部分城市地下水饮用水氡含量 Table 1 Radon concentrations in groundwater for drinking in some cities in China

2. 我国部分城市地下水饮用水氡含量分布特点：本次调查7个省(自治区、直辖市)12个城市的73个地下水供水样品氡含量频数分布如图 1所示。Shapiro-Wilk检验表明，水氡含量频数分布呈对数正态分布(P>0.05)。

图 1(Figure 1)

图 1 地下水饮用水氡含量的频数分布图 Figure 1 Frequency distribution of radon content in groundwater for drinking

73个样品水氡含量累积频数分布列于表 2。由表 2可知，地下水氡含量≤1 Bq/L的样品仅占5.5%，氡含量≤20 Bq/L的样品占84.9%。其中，氡含量在10～20 Bq/L范围的样品占24.6%。氡含量在20～50 Bq/L范围的样品占13.7%。

表 2(Table 2)

表 2 地下水饮用水氡含量累积频数分布Table 2 Cumulative frequency distribution of radon content in groundwater for drinking 范围(Bq/L) 频数 频率(%) 累积频率(%) ≤1 4 5.5 5.5 1～10 40 54.8 60.3 10～20 18 24.6 84.9 20～50 10 13.7 98.6 50～100 1 1.4 100.0 合计 73 100.0

Table 2 地下水饮用水氡含量累积频数分布 表 2 Cumulative frequency distribution of radon content in groundwater for drinking

3. 生活用水地下水氡释放所致居民剂量估算：根据本次调查地下水氡含量和相关参数，估算生活用水地下水氡释放所致居民的有效剂量均值为29 μSv，范围为2.4～160 μSv。

地下水是我国生活用水的重要供水来源。地下水氡含量与水循环过程中所流经岩石及沉积物的U、Ra含量及射气指数有关^[6]。本次调查发现，伊春市地下水饮用水中氡含量均值最高，为33.0 Bq/L，其中氡含量最高达63.8 Bq/L，其原因是由于该地区的地下水来源于深层花岗岩基层。2001年，Zhuo等^[7]报道了福建省地下水中氡浓度，氡含量平均为147.8 Bq/L，范围为0.71～3 735 Bq/L，表明花岗岩富集地区地下水中氡浓度明显偏高。

1984—1991年，陈以彬等^[8]利用闪烁射气法对49个主要城市的饮用水中氡浓度进行了测定，饮用水中氡含量的算术均值为9.04 Bq/L，范围为0.23～42.7 Bq/L。本次调查北京、西安、咸阳、银川、呼和浩特、洛阳、郑州的地下水饮用水氡含量测定结果与1994年陈以彬等^[8]报道的结果比较，基本接近。本次调查沈阳和鞍山饮用水氡含量与以往数据比较，明显降低，由于近年这两个城市的供水水源类型发生了变化，从地下水改为地下水和地表水混合供水。自2010年底以来，沈阳市大伙房水库输水工程投入运行，该地区饮用的自来水80%来自大伙房水库，其余为沈阳地下水。2014年，鞍山市大伙房水源供水工程也投入运行，供水量 65 000 m³，改变了当地供水的水源结构。由于地下水长期过量开采，水位下降，造成地质结构变化，产生不安全因素，影响城市建设；同时，部分地区地下水水源中铁、锰等离子严重超标，水质不达标，直接饮用会危害公众健康。因此，多个城市的饮用水源类型从地下水转变为地下水和地表水联合供水。本次调查中北京、呼和浩特、西安、咸阳、郑州、沈阳、鞍山均为地下水和地表水联合供水。

世界一些发达国家非常重视生活用水中氡的问题。美国环境保护部(EPA)于1991年首先颁布了饮用水中氡控制限值，饮用水中氡最大允许污染水平为(MCL)11.1 Bq/L^[1]。1999年，EPA提出饮用水中氡浓度最高不得超过可替换最大污染水平(AMCL)148 Bq/L^[1]，规定当住房内氡浓度低于148 Bq/m³时，水中氡浓度最高不得超过148 Bq/L；住房内氡浓度超过148 Bq/m³时，如果未对住房采取降氡措施，建议水中氡浓度最高不超过11.1 Bq/L。2001年，欧盟委员会给各成员国提出关于饮用水中氡参考水平制订指导意见，建议公共饮水系统氡浓度低于100 Bq/L不需要采取行动，而高于1 000 Bq/L时必须采取补救措施^[9]。丹麦、芬兰、希腊、爱尔兰、德国、瑞典等国也分别制定了饮用水氡限值，范围在20～1 000 Bq/L^[10]。2004年，世界卫生组织(WHO)建议公共饮用水中氡浓度超过100 Bq/L时应实施控制措施^[11]。我国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)^[12]中，将生活饮用水中氡含量作为参考指标，其限值采用美国EPA规定的11.1 Bq/L。

本次生活用水地下水氡调查，73份地下水样品中有37%的样品氡含量超过了美国EPA推荐的饮用水氡浓度限值11.1 Bq/L。所有样品水氡含量测定值均低于世界卫生组织和欧盟建议的饮用水氡参考水平100 Bq/L。

生活用水过程水中氡向室内的转移释放量，即转移系数，受家庭用水率，氡从水到空气的转移效率、室内空气交换率以及房屋体积的影响^[13]。本文采用美国EPA推荐的水氡转移系数10^-4，估算了生活用地下水过程氡释放所致居民年有效剂量均值为29 μSv，最大值为160 μSv。近年，我国居民所受的天然辐射吸入²²²Rn及其子体所致年有效剂量均值为1.56 mSv^[14]。结果表明，居民生活用水地下水氡释放所致的年有效剂量平均占我国天然辐射²²²Rn及其子体年有效剂量的1.8%，但是，在花岗岩地区可达10%。

因此，通常情况下，生活用水地下水氡释放对居民所占的剂量份额较低，可以忽略。但是，在一些花岗岩地区，地下水利用过程氡释放所致居民的剂量贡献会显著增加。

志谢 感谢北京、内蒙古、宁夏、河南、辽宁、黑龙江疾病预防控制中心、陕西省卫生监督所以及相关市(区、县)疾病预防控制中心和卫生监督所在样品采集中给予的大力协助

利益冲突 本研究成果没有可能影响研究结果的财务关系。且作者的配偶、工作伙伴和子女没有可能影响研究结果的财务关系。所有作者之间没有可能影响研究结果的非财务冲突关系

作者贡献声明 武云云、崔宏星负责进行试验、整理和分析数据、论文撰写和修改；苏旭、尚兵、刘建香负责提出研究思路、设计研究方案