近年来，随着西藏社会经济的长足发展和世界旅游目的地定位的进一步明确，拉萨市的天然石材开采与加工行业得到了飞速发展。天然石材往往含有²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K等天然放射性核素，其使用增加了公众所受天然辐射照射的附加剂量，如果超过国家标准限值，所导致的健康影响将不容忽视。一般来说，天然石材放射性的强弱与岩石的酸碱度和化学组成、岩石产区的地球化学环境、岩体生成年代及地质结构条件等有关，同一品种的石材因其矿点、矿层和产地的不同，放射性可能存在很大的差异^[1]。为掌握拉萨市天然石材的放射性水平，本研究对拉萨市产天然石材进行了系统的调查、分析与评价。

1．调查对象分析：拉萨地块的主体由晚古生代、中生代、新生代地层褶皱带和燕山期-喜马拉雅期花岗岩体、岩带所组成，有一系列东西走向的逆冲断裂带和近南北走向张性断裂带分布^[2]。拉萨市的基岩以中生代的变质砂板岩、灰岩和喜马拉雅期的花岗岩为主，另外，还有燕山期的花岗岩和古近纪、新近纪的火山喷出岩、碎屑岩^[3]。因此，拉萨市的建筑石材开发沿拉萨河及其支流堆龙曲在拉萨盆地边缘山脉分布，在东起城关区夺底沟西至堆龙德庆区马乡的山区，目前共有57家非金属矿山企业和127家建筑材料加工企业，其中开采天然石材矿山企业6家、加工天然石材企业33家。天然石材加工企业的石材主要来自本地开采企业，也有少部分来自山南地区和林芝市。

2．调查方法：采集拉萨市6家天然石材开采企业的每一个开采面(包括两个暂时停产矿区)，共计11个开采矿面，每个开采面进行多点均匀采集平行双样，共计采集22个样品。调查的天然石材种类为大理石和花岗岩，主要用作家庭厨房台面、地面、外挂墙和广场桥梁装饰砖等建筑装饰装修材料。2015年3月上旬，在每个天然石材开采面进行γ剂量率测量和平行样采样。γ剂量率测量选取晴朗、微风天气下在矿区开采面中央距开采面1 m处进行测量。所有采集的天然石材样品均在西藏自治区辐射环境监督站实验室进行放射性核素分析，样品分析时间为2015年11月。

3．测量仪器：样品中放射性核素测量分析采用美国ORTEC公司的GMX60型高纯锗γ能谱仪，主要参数如下：能量响应范围为3 keV～10 MeV，[JP2]相对于⁶⁰Co 1.33 MeV，全能峰能量分辨力为2.3 keV，相对探测效率为60%，峰康比为56:1。矿区开采面γ辐射剂量率测量采用FH40G型γ辐射剂量率仪(美国Thermo公司生产)，主机配备FHZ672E-10型塑料闪烁体探测器，主要参数如下：测量范围1 nGy/h～100 μGy/h，能量响应范围48 keV～4.4 MeV。仪器均由中国计量科学研究院检定合格。

4．测量方法：受检样品按文献[4]中的要求，经粉碎、烘干、研磨、过筛(60目)、称重后，装入样品盒中密封超过4周后测量，每个样品测量24 h，本底测量时间为24 h。

样品中放射性核素分析采用文献[4]中的相对比较法。用天然核素土壤标准源，对仪器进行能量刻度，并计算²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K分支较大的特征峰的刻度系数。样品中第j种核素的活度浓度Q_j为^[4]：

式中，Qj为被测样品第j种核素的比活度，Bq/kg；Aj为土壤标准源中第j种核素的活度，Bq；n_jis为土壤标准源中第j种核素的第i个特征峰的全能峰净面积计数率，计数/s；n_ji为被测样品中第j种核素的第i个特征峰的全能峰净面积计数率，计数/s；n_jib为与n_ji相对应的特征峰本底净面积计数率，计数/s；W为被测样品净重，kg。因所测量的核素半衰期较长，不考虑衰变校正。

为了验证调查结果的可靠性和准确性，利用核素分析结果选用两种模式来计算空气吸收剂量率，并与矿区开采面实测γ辐射剂量率数据进行比较。按照文献[5]的要求，宇宙射线响应及自身本底根据西藏自治区辐射环境监督站实测值扣除。

第1种剂量率计算模式，采用毛亚虹等^[6]研究结果，花岗岩材料外照射剂量率计算：

式中，$ \dot D $为空气吸收剂量率，nGy/h；C_Ra、C_Th、C_K分别为样品中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K放射性比活度，Bq/kg。

第2种剂量率计算模式, 采用联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)2000年报告中推荐计算公式^[7]：

5．核素测量不确定度评定：核素测量结果的不确定度评定参照文献[4]中的方法，其中A类不确定度主要由测量的统计计数引起，B类不确定度主要由标准源的不确定度贡献。在置信度为95%时，本调查²³⁸U测量结果扩展不确定度 < 15%，²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K测量结果扩展不确定度均 < 10%。

1．样品中天然放射性核素比活度测量结果：样品中天然放射性核素比活度测量分析结果列于表 1，其中放射性核素比活度均为每个采样面两个平行样的均值，瞬时γ剂量率均为仪器稳定后10个测定数的平均值。测量样品⁴⁰K的比活度范围为[JP3]614～1 083 Bq/kg，均值为912 Bq/kg；²²⁶Ra的比活度范围为26.1～85.0 Bq/kg，均值为59.0 Bq/kg；²³²Th的比活度范围为52.1～99.8 Bq/kg，均值为77.1 Bq/kg；²³⁸U的比活度范围为34.9～107 Bq/kg，均值为64.4 Bq/kg。瞬时γ剂量率范围为42.6～81.6 nGy/h，均值为65.0 nGy/h。

表 1(Table 1)

表 1 样品中天然放射性核素比活度及相应点位γ剂量率(x±s) Table 1 Specific activity of natural radionuclides in samples and gamma dose rate at monitoring sites(x±s) 矿区代号 样本数 40K(Bq/kg) 226Ra(Bq/kg) 232Th(Bq/kg) 238U(Bq/kg) γ剂量率(nGy/h)   A1 2 1 083±52 85.0±5.3 91.3±5.9 67.1±7.5 81.6±2.1  A2 2 1 068±54 75.7±4.9 99.8±6.2 91.0±7.9 79.0±2.1  A3 2 912±43 47.1±3.4 57.6±4.7 52.0±5.0 60.9±1.6  B1 2 844±50 50.4±3.7 60.3±4.6 34.9±3.7 54.6±1.5  B2 2 1 083±46 65.3±4.2 83.8±5.2 69.2±6.6 72.4±1.9  C1 2 1 032±52 67.6±4.6 85.1±5.0 70.2±7.2 71.2±2.0  C2 2 619±32 26.1±2.2 59.6±4.6 39.5±4.8 42.8±1.5  D1 2 614±35 35.4±2.7 52.1±4.0 39.2±4.5 42.6±1.4  D2 2 978±49 64.9±4.1 95.0±6.1 107.0±9.0 77.8±2.1  E 2 805±39 50.0±3.2 64.2±4.9 52.0±5.8 56.9±1.6  F 2 996±57 81.5±5.3 99.2±5.6 86.8±7.4 75.1±2.1  均值 2 912±173 59.0±18.8 77.1±18.4 64.4±23.5 65.0±14.2

表 1 样品中天然放射性核素比活度及相应点位γ剂量率(x±s) Table 1 Specific activity of natural radionuclides in samples and gamma dose rate at monitoring sites(x±s)

2．核素测量结果与瞬时剂量率测量结果的验证结果：两种模式计算空气吸收剂量率值与实测瞬时γ剂量率数据比较结果列于表 2。

表 2(Table 2)

表 2 石材放射性核素比活度推算剂量率与实测值比较 Table 2 Comparison between estimated and measured dose rates from rock samples 矿区代号 第1种剂量率计算模式 第2种剂量率计算模式 计算值 (nGy/h) 计算/ 实测 计算值 (nGy/h) 计算/ 实测 A1 84.2 1.03 139.6 1.71 A2 83.5 1.06 139.8 1.77 A3 63.2 1.04 94.6 1.55 B1 61.0 1.12 94.9 1.74 B2 79.5 1.10 125.9 1.74 C1 77.7 1.09 125.7 1.76 C2 45.8 1.07 73.8 1.73 D1 45.7 1.07 73.4 1.72 D2 76.4 0.98 128.2 1.65 E 59.7 1.05 95.4 1.68 F 80.8 1.08 139.1 1.85

表 2 石材放射性核素比活度推算剂量率与实测值比较 Table 2 Comparison between estimated and measured dose rates from rock samples

3．内外照射指数结果：按照文献[8]中方法计算内照射指数I_Ra和外照射指数I_r，计算结果见表 3。

表 3(Table 3)

表 3 不同矿区样品内、外照射指数计算结果 Table 3 Calculated internal and external exposure indexes for rock samples 照射指数 A1 A2 A3 B1 B2 C1 C2 D1 D2 E F IRa 0.43 0.38 0.24 0.25 0.33 0.34 0.13 0.18 0.32 0.25 0.41 Ir 0.84 0.84 0.57 0.57 0.76 0.76 0.45 0.44 0.77 0.57 0.84   注：IRa.内照射指数；Ir.外照射指数

表 3 不同矿区样品内、外照射指数计算结果 Table 3 Calculated internal and external exposure indexes for rock samples

经查阅其他地区石材放射性水平调查资料，文献[9]中7个省份71种酸性岩花岗石138个样品的²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K的比活度平均值分别为79.6、99.9和1 128 Bq/kg，文献[10]中10个省份37个酸性岩样品的²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K的比活度平均值分别为112、112和1 121 Bq/kg。本研究中⁴⁰K比活度的平均值均略小于文献[9]和^[10]中的⁴⁰K比活度，²²⁶Ra和²³²Th的比活度平均值小于文献[9]中²²⁶Ra和²³²Th的比活度，而文献[10]中²²⁶Ra和²³²Th的比活度平均值约为本研究中平均值的2倍。文献[11]中²²⁶Ra和²³²Th比活度平均值分别为249.9和174.7 Bq/kg，分别是文中²²⁶Ra和²³²Th比活度平均值的4和2倍，因此拉萨市产天然石材样品放射性核素含量水平总体低于全国多数地区平均水平。

从本研究结果可以看出，第1种剂量率计算模式计算值比实测值基本在1.06左右，第2种剂量率计算模式计算值比实测值基本在1.72左右，两者的差别主要是由计算式采用的蒙卡模型的假设源项几何条件及源项材料的差异导致的。UNSCEAR 2000年报告书指出，在采用式(3)计算土壤时，其计算值与在中国大陆调查点位实测值的比值为0.94^[7]。另本调查实际测量时矿区开采面非无限大(厚)的体源。因此，本研究中计算值比实测值在1.72左右是可以接受的。验证符合较好，说明核素测量结果准确可靠。

样品的内照射指数I_Ra和外照射指数I_r均 < 1.0，对照文献[8]评判，本次调查采样点所产的天然石材可作为建筑主体材料及A类装饰装修材料，其产销和使用范围不受限制。