食品是人类赖以生存的最基本保障,食品中天然放射性物质的监测至关重要。最新有关乌鲁木齐市食品中放射性物质调查和分析数据在1965至1979年[1],该项调查距今已有30多年,而大众的膳食结构和食品消耗量在一定程度上有些改变,因此,现有的研究数据已不能充分代表本市部分食品中的放射性物质的数据。本研究对2012至2014年乌鲁木齐市部分食品进行了天然总放射性水平的调查,以期完善当地食品总放射性的基线资料。
1. 样品来源:所有样品采自乌鲁木齐市各区的9家大中型超市。采样对象为新疆本地产或者原料为新疆的食品,包括谷类(大米、面粉和荞麦仁,大米包括水晶米、粥米等均以水稻为原料,面粉包括麦芯粉、特一粉、饺子粉、高筋粉,均以小麦为原料)、坚果(葵花子、核桃、花生和松子)、蔬菜(红和白洋葱、菠菜、大白菜、大蒜、食用菌、苦瓜、土豆、娃娃菜、西红柿、香菜和水果玉米,其中,食用菌包括蟹味菇、白玉菇和阿魏菇)、水果(圣女果、哈密瓜、苹果、杏子、梨子、蟠桃和葡萄)、蛋(鸡蛋)、奶(包括牛奶和酸奶)、白砂糖和肉类(虾、牛、羊、猪、鸡、鱼,其中,鱼包括草鱼、鲤鱼和武昌鱼)。
2.测量仪器:采用美国ORTEC公司生产的MPC 9604型号的低本底α、β测量仪进行测量。采用德国Binder FD型号的热风循环烘箱(可调温度5~300℃)进行样品的烘干。采用美国Thermo公司生产的马弗炉,温度范围0~1 000℃,北京市永光明医疗仪器公司生产的型号DK-2的电砂浴(最高温度400℃)进行牛奶等液体样品的前处理,采用上海梅特勒-托利多仪器有限公司生产的EL204电子天平(最大称量值220 g)进行样品的称量。
3.样品前处理:谷类、蛋、奶取其新鲜样品;蔬菜水果,经整理去腐败部分,清洗晾干,或者使用毛巾擦拭干净,按照居民饮食习惯取可食部分,块状切片,条状截段;肉类中羊肉、猪肉、鸡胗、鸡肉和牛肉,去骨头、皮、脂肪和筋膜,仅取肌肉,切片;鱼去鱼尾、鱼鳃、鱼鳞、鱼内脏分鱼头、鱼中段和鱼尾3部分;所有样品均铺于垫付锡箔纸的托盘中(防止沾染损失);在烘箱105℃处理,待样品去水分,移至蒸发皿中,放入电炉上灰化,马弗炉400℃处理1 h,封样待测。白砂糖无法进行灰化,故直接磨成粉状待测。
4.总α和总β测量:选用直径为4.9 cm的测量盘,铺样量为0.15 g,有效厚度7.96 mg/cm2,1 000 min/次进行仪器A、B、C、D 4道本底、效率和回收率的测量,得到4道本底范围( x±2σ),作为质量控制数据。在食品样品测量期间,每周一进行仪器4道本底的测量,作为当周测量样本计算时的本底值。根据公式(1)和(2)进行计算:
式中,α为样品中总α比活度,Bq/kg;ncα和nbα分别为样品总α的计数率、本底计数率,%;r为灰鲜比,g/kg;m2为测量灰重,m2=150 mg;η为仪器效率,%;Y为回收率,%。
式中,β为样品中总β比活度,Bq/kg;ncβ和nbβ分别为样品总β的计数率、本底计数率,%;δ为测量仪器α道到β道的窜道率,%。
5. 回收率测量:待测样品分成两份,取一定量的标准物质加入其中一份,另一份作为空白对照,两份样品同时处理和测量,以测量样品结果扣除空白对照,与标准物质浓度的比值乘以100即为回收率(%)。
6.质量控制:总α(14.7 Bq/g)和总β(16.1 Bq/g)标准物质由中国计量院提供。样品采集、前处理、测量均由2人同时进行。校验仪器均在有效期内使用。
1. 仪器效率和样品回收率:低本底α、β测量仪4道效率分别为A道总α效率为6.30%,总β效率为42.26%;B道总α效率为6.38%,总β效率为43.08%;C道总α效率为6.46%,总β效率为43.53%;D道总α效率为6.11%,总β效率为44.30%(仪器参数)。水中总α回收率为94.27%,总β回收率为95.21%(食品各样品参照水样品回收率)。
2. 谷类和坚果天然总α和总β放射性水平:乌鲁木齐市部分谷类和坚果中的天然总α和总β放射性水平列于表 1。由表 1可知,谷类的总α和总β放射性水平在(0.88±0.39)~(10.8±1.05)和(22.20±3.29)~(148.67±15.24)Bq/kg,坚果的总α和总β放射性水平在(17.49±2.31)~(43.72±3.24)和(287.81±19.04)~(747.40±53.12)Bq/Kg。大米、面粉、荞麦仁、葵花籽、核桃、花生和松子的平均灰鲜比分别为15.83、22.18、41.67、62.5、25.64、38.96和83.33 g/kg。
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表1 乌鲁木齐市部分谷类和坚果中的总α和总β放射性水平结果(Bq/kg, x±s) |
3. 蛋、奶中天然总α和总β放射性水平:乌鲁木齐市部分蛋和奶类中的天然总α和总β放射性水平结果列于表 2。由表 2可知,鸡蛋清的总α和总β放射性水平在(1.98±0.34)和(41.91±5.31)Bq/kg,奶类的总α和总β放射性水平在(2.94±0.56)和(44.07±7.57)Bq/kg,酸奶的总α 和总β 放射性水平在(2.07±0.48)和(59.02±8.02)Bq/kg。鸡蛋清、牛奶和酸奶的平均灰鲜比分别为7.81、11.26和18.63 g/kg。
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表2 乌鲁木齐市部分蛋和奶中的天然总α和总β放射性水平(Bq/kg, x±s) |
4. 蔬菜中天然总α和总β放射性水平:乌鲁木齐市部分蔬菜中的天然总α和总β放射性水平见表 3。由表 3可知,蔬菜的总α和总β放射性水平在(1.17±0.18)~(24.24±5.47)和(21.41±1.75)~(318.84±37.25)Bq/kg。白洋葱、菠菜、大白菜、大蒜、红洋葱、食用菌、苦瓜、土豆、娃娃菜、西红柿、香菜、玉米的平均灰鲜比分别为2.26、29.06、3.09、14.18、4.83、14.77、12.99、7.3、16.3、3.79、27.86和11.11 g/kg。
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表3 乌鲁木齐市部分蔬菜的天然总α和总β放射性水平(Bq/kg, x±s) |
5. 水果中天然总α和总β放射性水平:乌鲁木齐市部分水果中天然总α和总β放射性水平见表 4。由表 4可知,水果的总α和总β放射性水平在(1.44±0.31)~(4.89±0.78)和(43.90±8.72)~(112.67±17.29)Bq/kg。圣女果、哈密瓜、苹果、杏子、梨子、蟠桃和葡萄的平均灰鲜比分别为6.30、11.16、5.56、6.29、8.28、13.80和9.31 g/kg。
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表4 乌鲁木齐市部分水果的天然总α和总β放射性水平(Bq/kg, x±s) |
6. 肉类食品中天然总α和总β放射性水平:乌鲁木齐市部分肉类中的天然总α和总β放射性水平见表 5。由表 5可知,肉类食品中的总α和总β放射性水平在(3.04±0.45)~(19.77±2.16)和(41.55±8.25)~(164.51±24.69)Bq/kg。虾、羊肉、牛肉、猪肉、鸡肉、鸡胗、鱼骨、鱼肉和鱼头的平均灰鲜比分别为22.41、11.88、14.13、15.06、15.15、10.45、75.76、15.72和82.35 g/kg。
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表5 乌鲁木齐市部分肉类的天然总α和总β放射性水平(Bq/kg,x±s) |
7. 白砂糖的天然总α和总β放射性水平:白砂糖天然总α 和总β放射性水平分别为(43.05±5.62)和(6.35±0.79)Bq/kg,样本数3个。
邹文良等[2]有关乌鲁木齐市1975至1979年调查数据显示,大米、面粉、羊肉、牛肉、水果玉米、牛奶、大白菜、菠菜、西红柿和土豆的天然总β放射性分别为19.14、86.80、70.14、92.06、92.67、43.34、67.37、208.25、65.79、120.92 Bq/kg。孙小娜等[3]有关乌鲁木齐市2002至2004年调查数据显示,面粉、牛奶和大白菜的天然总β放射性分别为53.5、24.0和48.4 Bq/kg。本研究结果显示,大米、面粉、羊肉、牛肉、水果玉米、牛奶、大白菜、菠菜、西红柿和土豆的天然总β放射性分别为22.20、49.47、119.92、164.51、93.14、49.04、31.29、313.92、50.01和88.21 Bq/kg。结果显示,面粉和大白菜天然总β放射性随时间的推移呈下降趋势,大米、羊肉、牛肉、水果玉米、牛奶和菠菜天然总β放射性均增高。
谭延亮等[4]报道湖南衡阳地区,大米总α和总β放射性分别为1.03和21.35 Bq/kg,孙宝成等[5]报道内蒙古牛肉、羊肉和水果玉米的总β放射性分别为78、68和413 Bq/kg。何超等[6]报道苏州猪肉、鱼肉、鱼骨和土豆的总α放射性分别为0.62、0.65、1.09和0.36 Bq/kg,总β放射性分别为72.61、107.51、12.02和95.53 Bq/kg。有研究报道江西省猪肉总β放射性为41.9 Bq/kg[7]。谢明义和刘兆华[8]报道四川省,猪肉总β放射性为25 Bq/kg,本次研究结果显示,大米、猪肉、鱼肉、鱼骨和土豆的天然总α放射性分别为 0.88、5.21、6.32、19.77和2.13 Bq/kg,大米、牛肉、羊肉和水果玉米的天然总β放射性分别为22.20、164.51、119.92和93.14 Bq/kg。本次调查结果与其他省市存在差异,可能与样品来源地不同地域差异有关。
白砂糖是食用糖中最主要的品种,在国外基本上100%食用糖都是白砂糖,在国内白砂糖占食用糖总量的90%以上。林炳兴等[9]研究结果显示,白砂糖总α和总β放射性为0.7和2.7 ~14.4 Bq/kg。本次调查显示白砂糖天然总α放射性43.05 Bq/kg,总β放射性6.35 Bq/kg,白砂糖天然总α放射性高,可能与此次采用白糖直接粉碎测量有关。
此次调查研究涉及了谷类、蔬菜、水果、食用油、肉类、牛奶6类110种食品中天然总放射性的本底值,为食品风险评估中放射性指标提供数据的支持。同时,对样品总放射性检测的前处理方法获得很大的进展,从样品种类的扩大到样品处理方法的细化都得到了强化。由于调查时间、采集样品数量和种类的限制,需进一步扩大样品的种类和数量,以得到代表性更强的数据。动态监测有利于发现食品中总放射性变化的规律,本研究结果显示,1975—1979年、2004年、2012—2014年面粉和大白菜的天然总放射性呈现下降趋势,但部分样品的总放射性与相关文献的差异,由于取样信息不详,无法量化,如牛肉和羊肉等,此次取样均为肌肉,而以往的文献报道未提及取样部位,不同天然放射性核素对动物的靶器官不同,蓄积量有明显差异,造成动物不同部位的天然放射性存在差异。考虑进一步采集固定地点和时间的种植地的食品样品,同时采集种植点的土壤、灌溉水、当地饮用水,探索食品中天然总放射性与土壤、灌溉水、饮用水的总放射性的关系;通过监测土壤、或饮用水等天然总放射性的变化,确定食品的总放射性变化的估算值。进一步分析食品中天然放射性核素含量,结合对当地居民饮食习惯的调查,估算居民实际辐射剂量。
利益冲突 本研究由新疆维吾尔自治区疾病预防控制中心 “青年科学研究基金”(201204)进行资助;原稿内容中不涉及商业机构;作者无利益冲突,排名无争议。作者的配偶、工作伙伴或子女均不存在影响研究结果的财务关系
作者贡献声明 孙小娜和王玉文提出研究思路和设计研究方案;孙小娜和李仲修负责进行样品的采集、前处理和实验,孙小娜负责数据的整理和分析,论文起草和最终版本修订
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