环境放射性水平是环境质量评价的重要指标,作为地表环境中放射性物质存在的稳定场所,土壤放射性是地表环境放射性水平的重要反映^[1]。²³⁸U是地球形成时就存在的放射性核素,是土壤放射性的组成部分^[1],笔者调查了京津冀接壤区域表层土壤中,放射性核素²³⁸U的放射性活度浓度水平,并借助MAPGIS软件系统绘制其放射性分布精细图,对于开展该区域放射环境质量评价、研究放射性污染物迁移转化规律等都具有重要意义。

1. 样品采集:在京津冀接壤区域采集土壤表层样品(0~20 cm),采集区域包括北京市绝大部分、天津市全部以及河北省保定市、廊坊市、唐山市、承德市、张家口市的部分地区(38°34'13″N~40°44'24″N,115°37'21″E~117°28'16″E),整体采样布点区域为长方形(230 km × 220 km),区域面积约为5.06万km²(陆地面积4.68万km²)。实际采集的土壤要有代表性,考虑以下几个原则:地形地貌,采样点附近无人为污染源,不在水土流失严重和表土被破坏处设置采样点,采样点要远离主干公路和铁道两侧100~300 m以上等,最终确定合适及可行的采样位置。本次样品采集采用网格法(10 km × 10 km)采样,事先在采样区域利用美国Golden Software 公司编制的Surfer软件等距插入采样点初步确定采样点,然后比对实际地图,借助全球定位系统(GPS)精确定位并考虑上述原则进行采样点校正,最后确定采样点。在实际采样过程中,剔除位于城区、水域、大面积裸露岩石区域的没有土壤发育的采样点,共获得416个采样点的有效土壤样品。将所有样品剔除杂草和砾石、风干、过筛(60目),110℃烘干至恒重(烘烤时间>6 h)后,装于聚乙烯样品盒中(75 mm × 50 mm),密封待测并作唯一性标识,为使土壤样品中铀镭系列的放射性气体核素氡与其放射性子体核素达到放射性衰变平衡,需要将样品密封放置至少3周^{[2, 3, 4]}。

2. 测量仪器:采用美国EG&G Ortec公司的ADCOM100低本底HPGe γ能谱仪测量土壤中²³⁸U的活度浓度,该仪器相对于3″×3″ NaI(Tl)晶体的探测效率为53%,对⁶⁰Co 1 332 keV γ射线的能量分辨率为1.71 keV。积分本底为3 计数/s(20~2 000 keV)。测量时,探测器置于壁厚10 cm、内腔60 cm × 60 cm × 60 cm的复合屏蔽铅室内。HPGe γ能谱仪在测量样品前需要完成能量刻度和效率刻度^{[5, 6]}。

3. 放射性活度浓度计算:选用²³⁸U衰变子体核素²³⁴Th的63.3 keV能峰γ射线来计算土壤中²³⁸U的活度浓度(A)^{[7, 8, 9]},如公式(1)所示:

测量结果的扩展不确定度按参考文献[8]进行计算,扩展不确定度(U)由公式(2)计算:

由统计计数引起的不确定度μ由公式(3)计算:

用HPGe γ能谱测量分析416份土壤样品,利用公式(1)得到这些样品中²³⁸U的活度浓度,再由公式(2)得到相应的扩展不确定度。将每个样品的测量结果与该样品采样点的经纬度对应。

4. 质量保证:所有土壤样品均由本单位γ能谱实验室测量,该实验室已取得中国计量认证(CMA)合格证书;并多次参加国际原子能机构(IAEA)、世界卫生组织(WHO)的国际放射性测量比对,结果合格;且多次与日本化学分析中心(JCAC)进行放射性测量双边比对,结果稳定良好。

5. ²³⁸U放射性空间分布图:利用所采集的416份土壤样品中的²³⁸U放射性活度浓度绘制京津冀接壤区域土壤中²³⁸U的放射性水平分布图,以测量的每个样品的结果和该样品采样点经纬度为基点,借助我国中地数码集团MAPGIS 6.7软件中的三角网/线形插值法进行内插得到京津冀接壤区域采样范围内其他位置点的²³⁸U活度浓度结果,得出该区域完整的网格化数据,进而得到可细化到点的²³⁸U放射性分布精细图。

1. 土壤样品中²³⁸U放射性核素测量结果:测量结果表明,京津冀接壤区域土壤表层中²³⁸U的活度浓度的范围值从0.1~106.0 Bq/kg,平均值为34.7 Bq/kg,其标准差为15.3 Bq/kg。所测量的样品中²³⁸U的活度浓度＜20.0 Bq/kg的占14.0%,20.0~50.0 Bq/kg的样品占70.9%,＞50.0 Bq/kg的样品占15.1%。

2. ²³⁸U放射性水平空间分布图:京津冀接壤区域表层土壤中²³⁸U放射性活度浓度水平空间分布图如图1所示。图1显示的是小区域数据,把一定范围的活度浓度数据用同一个颜色表示,缩小活度浓度跨度范围将会精细化相应放射性空间分布图,越小越精细,甚至可以显示图上任意一点的值。北京和廊坊周边基本处于绿色区域,²³⁸U活度浓度在15~30 Bq/kg之间;天津周边基本为灰色和浅灰色区域,²³⁸U活度浓度在30~55 Bq/kg;保定的西北区域显示²³⁸U活度浓度在30~55 Bq/kg之间,东部区域²³⁸U活度浓度在55~70 Bq/kg之间,南部有部分区域²³⁸U活度浓度达到了70~106 Bq/kg之间。京津冀接壤区域中绝大部分地区土壤表层中²³⁸U活度浓度在15~55 Bq/kg之间,稍高点位于整个区域的西北角和整个区域东部偏北,最高点位于整个区域的南端。

图1()

图1 京津冀接壤区域土壤表层中238U活度浓度分布图

3. 土壤中²³⁸U活度浓度的比较:²³⁸U活度浓度的相关比较如下:京津冀接壤区域表层土壤中²³⁸U活度浓度平均值为34.7 Bq/kg,国家卫生系统20世纪80年代对天津市和河北省土壤中²³⁸U活度浓度调查的平均值为24.5 Bq/kg^[11],全国土壤中²³⁸U活度浓度的平均值为38.5 Bq/kg^[11]。美国境内土壤²³⁸U活度浓度均值为37.0 Bq/kg^[12]。日本、泰国、瑞士、爱尔兰和克罗地亚土壤中²³⁸U活度浓度的均值分别为29.0、114.0、40.0、37.0和110.0 Bq/kg^[13]。世界土壤中²³⁸U活度浓度的均值为42.2 Bq/kg^[13]。

京津冀接壤区域土壤表层中²³⁸U的活度浓度最大值106.0 Bq/kg,低于20世纪我国卫生系统调查结果中广东江门土壤中²³⁸U的活度浓度平均值178.2 Bq/kg^[11],远低于中国土壤中²³⁸U的最大值448.9 Bq/kg(最大值点位于广东江门)^[11]。京津冀接壤区域土壤中²³⁸U的活度浓度均值与美国、瑞士、爱尔兰等土壤中²³⁸U的活度浓度均值相当,略高于日本土壤中²³⁸U的活度浓度均值,而泰国和克罗地亚土壤中²³⁸U的活度浓度均值是京津冀接壤区域土壤中²³⁸U的活度浓度均值的3倍。

京津冀地区中南部边缘的唐河冲积平原区、拒马河及北运河下游区域有多个²³⁸U活度浓度(55~106 Bq/kg)的高值区域,这些高值区域与唐河和拒马河上游地区大型的铁矿、钼矿、金矿、银矿、钴矿、铜矿和煤矿开发所引起的矿渣堆积有关,也与一些金属冶炼工业的废渣排放有关。有研究表明,金属矿的尾矿、矿渣以及冶炼炉渣会导致放射性水平的提高^[14]。在西部和东北部也有几个次高值区(40~70 Bq/kg),分别与区域内矿产资源开发的矿渣、区域土壤遭受侵蚀使母岩裸露以及东北部相对富铀母质的酸性花岗岩有关^{[15, 16]}。在永定河和潮白河区域表层²³⁸U活度浓度相对较低,多数低于40 Bq/kg,这与该区域的土壤为黄土质沉积物上发育的土壤有关^{[15, 16]}。

环境放射性的调查将产生大量的数据,利用MAPGIS软件把如此庞大而枯燥的数据以图形直观地显示出来。图形显示的精度可以由点到面,相应后台的数据也自动的由点的数据到区域数据。这种数据显示和管理的可视化性能大大提高了调查数据的可利用性。本研究绘制的²³⁸U放射性活度浓度空间分布图直观地展示了京津冀接壤区域²³⁸U的放射性空间分布,后台所包含的数据为该区域环境放射性评价,以及放射性物质转移研究提供了科学的依据。