根据联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)2000年报告，在人类受到的天然辐射源照射中，Rn、Tn及其子体的剂量贡献约占天然辐射源总剂量的一半^[1]。雾霾天气为放射性核素提供了气溶胶载体，会引起环境空气放射性核素含量发生明显的改变。现有研究主要侧重于氡子体在大气中的迁移、室内外氡浓度水平及放射性气溶胶的静电沉降等，对放射性核素与气溶胶成分的相关性研究较少^[2]。本研究基于雾霾天气时，测量悬浮在空气中以气溶胶形式存在的放射性核素浓度，为室外氡子体及其防护等研究提供依据。

1. 仪器设备：采用德国SARAD GmbH公司生产的EQF3120氡及其子体测量仪，包括金属网栅和滤膜采样系统，配合金硅面垒型α探测器及多道探测器，结合微机数据传导和处理系统，可同时对氡气(Rn)、结合态氡子体和未结合态氡子体等多项指标进行测量，测量周期2 h，检测下限0.08 Bq/m³。

2. 测量方法：实验地点选在苏州工业园区苏州大学医学楼五楼楼顶，周围空旷，无大树及建筑物遮挡，通风良好，具有代表性。在无降水天气情况下，仪器9∶00放置在采集点，17∶00收回，连续测量，待仪器数据存储满时，电脑进行读数。

本实验从2013年11月30日开始测量，至2014年9月25日结束。由于天气和仪器探测限的原因，测得的数据中剔除了降水日的测量数据，及氡浓度低于仪器探测限且空气质量指数(air quality index,AQI)在0～50的测量日的数据。最终共获得90 d的有效数据。另外，由于测量仪器需要一段时间稳定，选取12∶00-16∶00共4 h的数据，仪器每2小时分别得到氡及其子体的一个浓度值，把这4 h期间的2个数据取平均值作为当天浓度值。

收集相应时间段内苏州工业园区大气中每小时PM10、PM2.5、SO₂、NO₂、CO和O₃浓度值(mg/m³)，资料来源于苏州大学空气子站，依据国家环境保护局制定的《GB 3095-1996环境空气质量标准》^[3]，测定大气中PM10、PM2.5、SO₂、NO₂、CO和O₃浓度，每天24 h连续监测，计算相应时间段内的平均值作为当天数值。

3. 氡暴露剂量估算：剂量估算方法可以大概分为两类：即剂量学评价方法和流行病学评价方法^[4]。本研究采用剂量评价方法，根据氡及其子体的浓度计算氡暴露的年有效剂量，以此来评估雾霾天气氡对暴露人群的健康风险。按照参考文献^[5]的计算方法，采用如下公式：

环境氡暴露所致肺部区域有效剂量(E_Dose)可用下式估算：

4. 统计学处理：数据以±s表示。采用SPSS 16.0软件进行主成分分析和简单相关分析，两组变量资料采用独立样本t检验。P＜0.05为差异有统计学意义。

1. 氡及其子体浓度：结合态与未结合态的氡及其子体浓度结果列于表1。由表1可知，结合态²¹⁸Po、²¹⁴Pb、²¹⁴Bi浓度分别为6.89、5.67、3.38 Bq/m³[JP]；未结合态²¹⁸Po、²¹⁴Pb、²¹⁴Bi浓度分别为2.25、0.84、0.74 Bq/m³。所有浓度范围均大于仪器的检测下限0.08 Bq/m³。3组氡子体结合态浓度均远远大于未结合态浓度(t=4.99、6.77、5.27，P＜0.01)；结合态与未结合态下的3种氡子体浓度均呈现²¹⁸Po>²¹⁴Pb>²¹⁴Bi；各指标结合态浓度最大值均大于未结合态浓度最大值，而两者的最小值并无明显差异，浓度值均＜1。

表1()

表1 两种状态下氡及其子体浓度范围与均值

表1 两种状态下氡及其子体浓度范围与均值

2. 空气质量指标浓度与污染概况：不同空气质量指标的浓度列于表2。由表2可知，浓度由大到小依次为CO>O₃>PM10>PM2.5>NO₂>SO₂，PM10与PM2.5之比为1∶0.63。大气污染指标方差分解主成分提取分析和各指标在主成分空间上的投影结果列于表3和图1。主成分1和主成分2提取求和的平方载荷的特征值分别为3.96和1.10，表示主成分1影响力度较大。根据各主成分的特征向量可知，主成分1综合反映了全部原始指标的信息，主成分2主要反映原始指标O₃的信息。初始特征值的累计贡献率显示，成分1和2的累计贡献率＞80%，即这两个主成分能解释大部分数据。由各指标距离中心轴及各指标之间距离显示，PM2.5、PM10、NO₂、SO₂与主成分1之间的相关系数较好。PM10和PM2.5的相关系数分别为0.922和0.952，说明可吸入颗粒物PM2.5是主要污染物。其中，PM2.5与SO₂、NO₂相关关系显著，相关系数分别达 到0.745和0.840，与CO相关系数稍小，为0.646。

表2()

表2 不同空气质量指标浓度(mg/m3)

表2 不同空气质量指标浓度(mg/m3)

表3()

表3 大气污染指标方差分解主成分提取分析表

表3 大气污染指标方差分解主成分提取分析表

图1()

图1 空气质量指标在主成分空间上的投影

3. 结合态氡子体随AQI的变化情况：不同AQI对应的结合态氡子体浓度列于表4。结果显示，随着AQI的增大，结合态氡子体浓度均增大。结合态²¹⁸Po浓度为6.27、6.37和10.61 Bq/m³；结合态²¹⁴Pb浓度为4.58、5.72和9.41 Bq/m³；结合态²¹⁴Bi浓度为1.73、3.53和8.90 Bq/m³，与未结合态氡子体浓度无明显关系。结合态²¹⁴Bi与PM2.5的浓度变化趋势可以得出，苏州工业园区PM2.5浓度冬季相对高于春季、夏季和秋季，雾霾天气相对比较严重，²¹⁴Bi与PM2.5浓度之间存在较好的一致性(图2)。结合态氡子体与空气污染指标的相关系数列于表5。结合态氡子体与PM10、PM2.5、SO₂、NO₂和O₃均相关(其中，结合态²¹⁸Po相关性最小，但有t=2.455、2.586、2.318、2.766、-3.460，P＜0.05)。其中²¹⁴Bi与NO₂ 相关系数最大，达到了0.741；与O₃成负相关；结合态氡子体与空气质量指标的相关性SO₂＞NO₂＞PM2.5＞PM10；氡子体与PM10、PM2.5、SO₂、NO₂的相关系数从大到小依次为²¹⁴Bi>²¹⁴Pb>²¹⁸Po。

表4()

表4 不同空气质量指数对应的结合态氡子体浓度(Bq/m3，±s)

表4 不同空气质量指数对应的结合态氡子体浓度(Bq/m3，±s)

图2()

图2 结合态214Bi与PM2.5浓度变化趋势

表5()

表5 结合态氡子体与空气污染指标的简单相关系数

表5 结合态氡子体与空气污染指标的简单相关系数

4. 大气环境中不同AQI氡暴露致肺部区域的有效剂量估算：有效剂量估算结果列于表6。随着AQI的增大，雾霾天气程度的加重，未结合态氡子体份额减小，结合态氡子体平衡氡浓度增大，氡暴露有效剂量逐渐增大。当AQI>200时，氡暴露有效剂量推测为0.63 mSv/年。

表6()

表6 不同空气质量指数氡暴露致肺部区域的有效剂量估算空气质量指数样本数

表6 不同空气质量指数氡暴露致肺部区域的有效剂量估算空气质量指数样本数

未结合态子体直径一般在0.3～4 nm的范围^[6]，结合态子体直径通常在20～3 000 nm之间^[7]。“初生的”氡子体带正电，它迅速和空气中的水蒸气等极性分子反应结合形成分子团，NO₂和SO₂均为极性分子^[8]，NO₂的极性大于SO₂ 的极性，NO₂极易溶于水，SO₂能溶于水。根据周福民等^[9]对北京中关村气溶胶的研究认为，气溶胶的酸性组成主要分布于粒径1.5 μm以下的细粒子中，且气溶胶的酸性与细粒子中的SO₄^2-和NH₄⁺有良好的相关性，因此，氡子体与SO₂和NO₂存在相关性，同时解释了结合态氡子体与SO₂、NO₂的相关系数＞与PM10、PM2.5的相关系数是与比表面积有关。结合态氡子体与PM2.5的相关性＞PM10的相关性，是由于PM2.5具有更大的比表面积，相应吸附能力＞PM10，因此，PM2.5为雾霾天气的主要污染物。氡子体主要吸附在0.01～3.0 μm的气溶胶上，两者具有明显的相关性。因此，可以肯定雾霾天气中的PM2.5会导致人群氡暴露剂量的增大。O₃在实际中由于浓度低，水蒸气中分压低，极易逸出，主要是因为其参与光化学反应和二次气溶胶的形成，因此，存在较大的负相关性。

本研究监测点苏州大学独墅湖校区位于苏州工业园区，此区域工厂密集，道路车辆多，能源结构主要是火力发电，其次是燃气。主成分分析结果显示SO₂和NO₂的相关性比较好，且SO₂主要来源于化石燃料燃烧，NO₂主要来源于化石燃料燃烧及汽车尾气排放，考虑到PM10与CO的相关性也较强，而CO主要来源于汽车尾气污染，研究结果证实，苏州工业园区大气污染物是以工业排放为主，兼具汽车尾气污染。

Rn的衰变过程中有一个与“结合过程”相反的过程，通常称其为解吸过程，结合态²¹⁸Po粒子衰变放出α粒子，其产生的反冲核²¹⁴Pb粒子能量约为117 keV，如此高的能量使其以一定的概率脱离气溶胶粒子的吸附，成为未结合态粒子^[10]。而对于结合态²¹⁴Pb粒子，由于其发生的是β衰变，反冲核²¹⁴Bi能量非常小，不足以使其发生解吸附^[11]。氡子体与气溶胶结合能力²¹⁴Bi>²¹⁴Pb，本研究结果与空气质量指标的相关性同为²¹⁴Bi>²¹⁴Pb。结合态²¹⁴Pb比²¹⁸Po浓度低，主要是由于²¹⁴Pb以反冲核的形式发生了解吸过程；而²¹⁴Bi浓度＜²¹⁴Pb浓度，主要是由于两者的半衰期比较接近，在观测时间内不易达到放射性平衡。

随着雾霾天气的污染程度增大，AQI越大，空气污染物为氡子体提供了更多的可结合气溶胶，使得结合态氡子体浓度明显增高。研究显示，某地室外粒径分布峰值的算术平均值为(0.27±0.11)μm，其算出的有效剂量略低于按活度中位直径为0.2 μm算出的有效剂量^[12]。我国居民接受的氡及其短寿命子体的年有效剂量为0.725 mSv，本研究结果显示，雾霾天气严重时，居民在室外接受氡及其短寿命子体的有效剂量已经达到0.63 mSv/年。AQI>200时的氡暴露有效剂量为AQI在50～100时的2.2倍，本研究在数据处理时剔除了低于仪器探测限且AQI为0～50的部分数据，若考虑这部分数据，实际上雾霾天气导致的氡暴露量要比非雾霾天气氡暴露量的2.2倍还要大。