中华放射医学与防护杂志  2015, Vol. 35 Issue (4): 290-293   PDF    
引用本文
王秀琴, 刘占旗, 姜霞, 田宇, 杨雪, 马如维. 对工作场所F类铀化合物空气浓度限值的推导探讨[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2015, 35(4): 290-293, DOI: 10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2015.04.013.
对工作场所F类铀化合物空气浓度限值的推导探讨
王秀琴, 刘占旗, 姜霞, 田宇, 杨雪, 马如维    
030006 太原, 中国辐射防护研究院
收稿日期: 2014-06-26
[摘要]    目的 从辐射和化学危害角度分别推算F类铀化合物导出空气浓度,为工作场所职业危害因素的管理与评价提供参考.方法 用模拟计算的方法,分别推算F类铀化合物达到个人年剂量限值、急慢性机体损害效应阈值时工作场所的空气浓度.结果 正常运行情况下,将工作场所空气中F类铀化合物浓度控制在5 μg/m3以内,可以满足辐射危害和化学危害控制的要求;短时间开放性接触时,控制在1.1 mg/m3是可以接受的.结论 制定F类铀化合物空气浓度限值是可行的.
[关键词]     F类铀化合物     工作场所空气容许浓度     职业接触限值    
Discussion on occupational exposure limits of Type F uranium compounds in workplaces
Wang Xiuqin, Liu Zhanqi, Jiang Xia, Tian Yu, Yang Xue, Ma Ruwei    
China Institute for Radiation Protection, Taiyuan 030006, China
[Abstract]    Objective Derived air concentration of Type F uranium compounds are calculated respectively in order to provide reference for the management and evaluation of occupational hazard factors in workplace. Methods The air concentrations in the workplace of Type F uranium compounds were derived respectively through numerical simulationn, from individual dose limits, acute poisoning and chronic chemical damage threshold. Results Under normal operation conditions, the concentration of 5 μg/m3 for Type F uranium compounds in air of workplace can meet the requirements of radiation and chemical hazard control. Open inhalation of 1.1 mg/m3 is acceptable in a short time. Conclusions It is feasible to establish a permissible concentration limit in workplace for Type F uranium compounds.
[Key words]     Type F uranium compounds     Permissible concentration in workplaces     Occupational exposure limits    

铀化合物是核燃料厂工作场所主要职业病危害因素之一。采取合理的铀化合物气溶胶浓度控制值,对于工作场所职业卫生管理具有重要意义。美国政府工业卫生学家协会(ACGIH)、美国职业安全健康管理局(OSHA)、国立职业安全与健康研究所(NIOSH)等均对工作场所空气铀化合物浓度推荐了控制值。我国EJ 1056-2005[1]从辐射危害角度给出了低浓铀化合物(包括F类)工作场所导出空气浓度(DAC),目前是我国核燃料厂工作场所铀化合物危害控制的主要依据。F类铀化合物摄入体内,既产生辐射危害,也产生化学危害,其轻重程度随235U丰度而异。本研究从个人年有效剂量限值、化学危害阈值为立足点,推算工作场所F类铀化合物急、慢性暴露时的空气质量浓度(Cm)限值,为核燃料厂工作场所F类铀化合物浓度控制及职业卫生管理提供参考。

材料与方法

1. 由个人年剂量限值推算工作场所导出空气铀浓度:我国行业标准EJ 1056-2005中按照年个人有效剂量限值(20 mSv)导出年摄入量限值(ALI),并根据ALI导出工作场所空气活度浓度限值(DAC),见公式(1)(2);从而得出工作场所空气质量浓度限值(Cm),见公式(3):

式中,ALI为年摄入量限值,Bq;einh为吸入的待积有效剂量系数;根据GB 18871-2002[2],F类铀化合物,活度中值空气动力学直径为5 μm时,其同位素234U、235U、238U的待积有效剂量系数分别为6.4×10-4、6.0×10-4和5.8×10-4mSv/Bq;Br为呼吸率,标准人取1.2 m3/h;t为接触时间,对急性吸入,取实际的接触时间,对慢性吸入,取2 000 h/年;Ca为金属铀的比活度,为恒定值,Bq/gU;Cm为推算的工作场所金属铀的质量浓度限值,μg/m3;不考虑佩戴口罩。

2.[JP+1]由化学危害推算工作场所空气铀气溶胶浓度:美国DOE标准(2009)[3]中造成肾脏无毒效应、最大非致死效应、半数致死效应时,肾铀总负担分别为0.341、0.682、16.99 mg;我国《急性铀中毒诊断标准》[4]规定,对于轻度急性铀中毒最大肾铀含量>3 mg,对于重度急性铀中毒最大肾铀含量>10 mg。

(1)按照ICRP剂量估算公式:由呼吸道摄入肾铀含量推算工作场所空气浓度按下列公式推算[5]:

式中,I为摄入量,mgU; Q肾为肾铀含量,mgU;m(t)为预期分数,表示摄入单位铀同位素t 天时肾内或尿内核素的含量,无量纲;对于肾组织,单次吸入F类铀化合物,活度中值空气动力学直径(AMAD)为5 μm时,取3.18×10-2,对于慢性吸入时m(t)值见表 4第3列,均由中国辐射防护研究院开发INDO2000软件提供[6];Br为呼吸率,标准人取1.2 m3/h;Cm为空气金属铀浓度,mg/m3; t为接触时间,h。

(2)按照DOE经验公式推算:在慢性吸入F类铀化合物情况下,工作场所铀气溶胶浓度大致恒定。DOE(2009) 假定对于持续暴露于一定空气铀气溶胶浓度的工作环境,当每日进入肾脏的铀等于排出肾脏的铀,即肾脏铀吸收速率等于排泄率时,达到最大肾铀含量。吸入的铀进入肾的速率(K)和排出铀的速率(R)近似由下列公式计算[3]:

式中,K为肾脏铀吸收速率,mg/d;Br为呼吸率,标准人取1.2 m3/h;Cm为工作场所空气铀气溶胶浓度,mg/m3;fb为铀吸收入血的分数,对于F类铀化合物取0.62;fk为铀经血液进入肾脏的分数,对于F类铀化合物取0.085。

式中,R为肾脏铀排泄速率,mg/d;λ为速率常数,取0.099/d;Kb为肾脏中铀含量,mg; 当K=R时,即Br×Cm×fb×fk=λ×Kb,则:

结 果

1. 由个人年剂量限值推算工作场所铀C\-m值

(1)急性吸入的工作场所铀气溶胶浓度: 在事件或事故情况下,往往涉及铀化合物的急性吸入。假定急性吸入F类铀化合物的待积有效剂量也按20 mSv限制,则按照公式(1)~(3)可推导出急性吸入铀气溶胶浓度限值的计算结果,列于表 1。 由表 1可见,当急性吸入F类铀化合物时,随着235U重量标称浓度的增加或者铀气溶胶接触时间的增加,按照待积有效剂量为20 mSv时推算的工作场所铀气溶胶Cm逐渐下降,达到辐射危害限值(按一次20 mSv计)的最低浓度为1.29 mg/m3,此时235U富集度为90%,接触时间为8 h。

表 1 事件/事故情况下待积有效剂量为20 mSv时推算的工作场所铀气溶胶浓度

(2)慢性吸入的工作场所铀气溶胶浓度:在正常工况下,工作人员以慢性吸入铀气溶胶为主。假定每年吸入F类铀气溶胶的待积有效剂量按20 mSv限制,则按照公式(1)~(3)可推导出慢性吸入铀气溶胶浓度限值的计算结果列于表 2。 由表 2可见,在正常工况下,对于不同235U丰度的铀气溶胶,随着丰度的增加,其导出DAC基本不变(约13.0 Bq/m3,EJ 1056-2005中对于低浓铀和天然铀的DAC分别为12.9和13.3 Bq/m3),而导出空气质量浓度(Cm)随着235U丰度的增加而降低。对于90%丰度的浓缩铀,按照年个人剂量限值为20 mSv时导出的Cm约为0.005 mg/m3。

表 2 正常工况下待积有效剂量为20 mSv时推算的工作场所铀气溶胶浓度

2.由化学危害推算的工作场所铀气溶胶浓度

(1)急性吸入的工作场所铀气溶胶浓度:在事件或事故情况下的急性吸入可近似按单次吸入处理,但时间越长越偏保守,按照公式(4),(5),由化学危害推算的工作场所铀气溶胶浓度见表 3。 由表 3可见,急性吸入F类铀气溶胶,接触时间不同,导致不同机体效应的Cm不同,接触时间越长,Cm越低,在接触时间为480 min(8 h)时,导致机体无效应的Cm为1.11 mg/m3。

表 3 由化学危害(最大肾铀含量)推算的工作人员急性吸入F类铀气溶胶浓度限值

(2)慢性吸入致各种生物效应时的导出空气浓度

按照ICRP剂量估算公式计算:正常工况下,职业人员吸入铀气溶胶以慢性为主,按照公式(4)、(5),由化学危害推算的工作场所铀气溶胶浓度限值见表 4。 由表 4可见,慢性吸入F类铀气溶胶,接触时间不同,导致肾脏无毒性效应时的Cm不同,在接触时间为50年(18 262 d)时,导致无效应的Cm为0.055 mg/m3。

表 4 按照剂量估算公式推算工作人员慢性吸入F类铀气溶胶导致相应化学效应时的空气浓度

按照DOE报告公式推算:按照经验公式(8),也可推算导致各种化学危害效应时的F类铀化合物Cm,见表 5。由表 5可见,造成肾脏无效应的F类铀化合物慢性暴露的Cm为0.067 mg/m3。

表 5 按照DOE经验公式推算工作人员慢性吸入F类铀气溶胶导致相应化学效应时的空气浓度
讨 论

铀是核工业最基本的原料,天然铀和以天然铀为原料的中间产品和最终产品主要含234U、235U、238U 3种同位素。若采用扩散法或离心法生产浓缩铀,随着235U富集度的提高,234U的质量和活度份额不断提高,238U的质量和活度不断下降[7]。

铀的3种主要放射性同位素都是α核素,职业摄入可造成内照射危害,产生随机性效应,关心的物理量是有效剂量;铀是重金属,具有化学毒性,靶器官主要为肾脏[8],关心的物理量是肾铀含量。铀化合物的综合危害与其化合物类型、235U富集度、入体途径等有关,核燃料厂工作人员职业摄入铀化合物以吸入为主。根据肺吸收速度的不同,国际放射防护委员会(ICRP)将化学物质分为3类,即F、M、S。F类铀化合物为肺快速吸收,肺半廓清时间为数天,包括UF6、UO2F2、UO2(NO3)2等[2]。

核工业职业卫生管理既要重视放射性核素的辐射危害,也需考虑其化学危害,准确掌握各种危害的空气导出浓度阈值具有重要意义,为此,本文分别计算了由个人年剂量限值和由化学危害阈值导出的F类铀化合物空气质量浓度(Cm),为控制工作场所F类铀化合物的辐射危害与化学毒性控制提供方便。

本研究表明,急性吸入F类铀化合物,当浓度为1.11 mg/m3时,即便富集度为90%且接触时间为8 h,仍不会达到辐射危害限值(20 mSv)或化学危害阈值。我国核燃料厂F类低浓铀临时操作控制值为0.04~0.20 mg/m3,美国ACGIH对于工作场所UF615 min时间加权暴露浓度限值为0.6 mg/m3[3];与其相比,均属于保守值。而美国DOE对于UF6的急性暴露指导水平(AEGL-1)值为3.6 mg/m3(10 min≤接触时间≤60 min),认为高于此值,预计人群(包括敏感人群)可出现明显不适,或感觉不到的可逆效应。本研究结果与其相比,也为保守值。

当慢性吸入F类铀化合物时,从化学危害角度看,按照ICRP剂量估算公式推算的导致机体无效应(50年)的Cm(0.055 mg/m3)和按照DOE(2009)标准推算造成肾脏无效应的慢性暴露Cm值(0.067 mg/m3)较为相近,且均与美国OSHA和NIOSH推荐的F类铀化合物慢性职业暴露限值0.05 mg/m3接近[3]。从辐射危害角度看,随着丰度的增加,按照年个人剂量限值导出的Cm值逐渐降低,至丰度为90%时Cm约为0.005 mg/m3。我国核燃料厂大部分岗位采取0.002~0.005 mg/m3作为正常运行时的控制标准,既满足辐射推导值要求,也满足化学推导值要求。以上均不考虑呼吸保护用品的使用。美国ACGIH和NRC推荐的F类铀化合物慢性职业暴露的浓度限值为0.2 mg/m3[3],接近表 4 1周无效应时导出的C\-m值(0.276 mg/m3)。

从本研究结果也可以看出,当235U丰度大约为7%时,根据个人年剂量限值和化学无效应危害导出的Cm(分别为0.069和0.067 mg/m3)非常接近,随着235U丰度的增加,由辐射危害导出的Cm逐渐严于由化学危害导出的Cm,这与当前的认识基本符合[3, 9],即对于F类铀化合物,富集度低于7%~8.5%时化学危害大于辐射危害。

我国GBZ 2.1-2007给出了339种化学物质的职业接触限值[10]。其中尚未给出铀化合物的职业接触限值。本研究认为,对于低富集度的F类铀化合物而言,工作场所空气浓度控制在0.05 mg/m3,从辐射危害和化学危害角度均满足导出限值的要求;急性吸入(接触时间8 h)时,控制在1.1 mg/m3是可以接受的。对于235U富集度>8.5%时,可以根据富集度不同采取0.005~0.050 mg/m3的控制值。

参考文献
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[2] 国家质量监督检验检疫总局. GB 18871-2002 电离辐射防护与辐射源安全基本标准[S]. 北京:中国标准出版社,2002.
[3] U.S. Department of Energy. Guide of good practices for occupational radiological protection in uranium facilities. DOE-STD-1136-2009[R]. Washington DC:U.S. Department of Energy,2009.
[4] 中华人民共和国卫生部. GBZ 108-2002 急性铀中毒诊断标准[S]. 北京:中国标准出版社,2002.
[5] The International Commission on Radiological Protection. ICRP Publication 78. Individual monitoring for internal exposure of workers replacement of ICRP Publication 54[R]. Oxford:Pergamon Press,1997:124.
[6] 陈宝维,安永锋,马如维,等. 与1990年ICRP推荐接轨的内照射剂量估算方法研究及其软件的开发[J]. 核动力工程, 2004, 25(5):470-474.
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[8] 孙世荃,尤占云,刘胜恩,等. 铀化合物中毒的病理学研究[J]. 核防护,1976,(3):48-54.
[9] 傅铁成. 核工业劳动卫生[M]. 北京:原子能出版社,1991.
[10] 中华人民共和国卫生部. GBZ 2.1-2007 工作场所有害因素职业接触限值 第1部分:化学有害因素[S]. 北京:中国标准出版社,2007.