氡是人类所受天然辐射照射的主要来源,吸入氡及其子体所产生的剂量约占天然辐射的50%^[1]。流行病学研究表明,室内氡照射引起肺癌危险度显著增加,氡已经成为继吸烟之后导致公众肺癌的第二大危险因素^[2]。由于氡可以溶解于水,供水是室内氡的一个潜在重要来源。水氡向室内环境的释放转移量取决于水中氡浓度、水的使用方式、使用时间、室内通风,以及房间体积等因素^[3]。水中氡浓度的高低与水源类型密切相关,通常地表水中氡含量很低,地下水中氡含量变化复杂。在某些情况,地下水是室内氡的重要来源^[4]。在国外,一些富铀和溶岩化高度发育地区的水厂,地下水氡污染事件时有发生^[5,6]。目前,我国关于水厂的水氡污染问题尚未见报道。因此,本研究选取某市的两座地下水水厂,通过水氡含量和空气氡浓度测量,初步调查地下水水厂水氡释放对空气氡的影响。

1. 研究对象:选取某市郊区的两座地下水水厂,水源全部采用地下水。水厂1(W₁)供水能力4×10⁴ m³/d(含补压井),供水面积65 km²,管网延伸面积约100 km²。W₁的水处理工艺主要采用配水井跌水曝气加虹吸滤池工艺,去除其中的Fe、Mn离子,然后经过开放式过滤池,再经过消毒后进入管网,另有部分补压井经过消毒后直接进入管网。水厂2(W₂)供水面积19 km²。W₂的地下水的净化处理采用常规工艺处理,经过滤、沉淀,清水池加氯,然后输送到供水管网中。

2. 测量仪器:水氡测量采用本实验室开发设计的快速水氡测量系统,由德国Sarad公司生产的连续氡测量仪RTM2200、采样瓶、曝气元件、水汽分离系统、单向阀、PVC连接管组成。测量原理为采样瓶与测氡仪连接成闭合回路,在测氡仪泵的作用下将水样鼓泡脱气,氡气经过水汽分离装置进入测氡仪。在闭合回路,氡气在气相和液相中经一定时间达到平衡,水中氡浓度与回路气体中氡浓度的比值,称为Osward系数^[7],它与水温T密切相关。通过半导体探测器记录²¹⁸Po(T_1/2=3.05 min)产生的α粒子测量气体回路中氡浓度,用下列公式推算水中氡浓度:

通过实验确定,在闭合回路,氡气在气相和液相中10~15 min达到平衡,理论上²¹⁸Po(T_1/2=3.05 min)5个半衰期后达到平衡。因此,计算测量结果时,前2个周期数据舍弃,统计后4个周期的均值。根据测氡仪²¹⁸Po灵敏度为3计数·min^-1·kBq^-1·m^-3,测量周期5 min,假设计数误差为2σ,25℃水温,体积250 ml水样探测下限为0.268 Bq/L。

空气氡浓度的测量,采用由尚兵等^[8] 进行改进的美国Landauer公司生产的Radtrak探测器。该探测器扩散杯直径36 mm,高25 mm圆柱形小盒,盒盖上有9个交换孔孔径Φ0.6 cm被镀金滤膜密封,径迹材料为CR-39,氡气通过盒盖与扩散杯中间的缝隙进行气体交换。用下列公式推算空气氡浓度:

3. 测量方法:用250 ml采样瓶分别采集两座水厂的水源水、出厂水与末梢水,测定水中氡含量。样品采集前,放水约10 min,用水样冲洗采样瓶数次,然后让水缓慢流入,防止水流动过程中剧烈振荡,待水量溢出瓶口后拧紧瓶盖,尽快带回实验室测量。水氡测量周期设定为5 min,测量时间30 min。采样3 h后测量需要时间修正,这是因为水氡测量采用²¹⁸Po(T_1/2=3.05 min)的计数测量氡浓度。

采用固体径迹探测器,测量两座水处理厂不同区域的空气氡浓度。探测器回收后,CR-39 采用6.25 mol/L的NaOH溶液80℃蚀刻8 h,然后用显微镜测读分析。

4. 质量控制:水氡测量装置在中国计量科学研究院用标准²²⁶Ra溶液标定,并与美国Durrige公司生产的水氡测量系统RAD7 H₂O进行了比对,测量结果的相对百分偏差范围为1%~6%。固体径迹探测器在南华大学标准氡室刻度,刻度系数为(4.27±0.40)径迹·cm^-2·kBq^-1·m³·h^-1。氡探测器在2008—2014年期间参加了日本放射线医学综合研究所(National Institute of Radiological Sciences,NIRS)组织的5次国际比对,相对百分偏差均在环境氡测量允许偏差30%范围之内。

1. 水中氡浓度测量:两座地下水处理厂的水源水、出厂水和末梢水中氡浓度列于表 1。由表 1可知,水源水中氡浓度高于出厂水,而出厂水与末梢水中氡含量基本一致。出厂水中氡浓度的降低主要由于水净化处理过程中水氡释放所致。W₁水处理工艺采用跌水曝气加虹吸滤池工艺,去除其中的铁、锰离子,致水中53%的氡损失释放进入周围空气中。W₂水厂地下水的净化处理采用常规过滤、沉淀,清水池加氯后输送到供水管网中,使得水中35%氡损失。出厂水经过较长管网运输到末梢后,由于管道的狭窄密闭,水中氡的损失并不明显。

表 1

表 1 地下水处理厂水源水、出厂水和末梢水中氡浓度(Bq/L,x±s)

表 1 地下水处理厂水源水、出厂水和末梢水中氡浓度(Bq/L,x±s)

2. 空气中氡浓度测量:两座地下水处理厂不同区域空气氡浓度测量值列于表 2。如表 2所示,W₁曝气室和过滤车间累积测量氡浓度分别高达4 218和1 937 Bq/m³。由于值班室与曝气室和过滤车间相连接,室内空气也受到水氡释放的污染。W₂过滤车间氡浓度明显低于W₁,主要由于该水厂水的净化处理采用常规的过滤、沉淀,清水池加氯处理,其过滤在密闭的过滤器中进行,室内空气受水氡释放的影响较小。

表 2

表 2 地下水处理厂空气氡浓度(Bq/m3,x±s)

表 2 地下水处理厂空气氡浓度(Bq/m3,x±s)

本研究基于某市两座地下水处理厂,研究了水源水、出厂水和末梢水中氡浓度的变化,以及水净化处理过程水氡释放对周围空气氡浓度的影响。结果表明,水源水、出厂水和末梢水中氡含量大小依次为:水源水最高,出厂水与末梢水相近。跌水曝气和开放式过滤工艺能明显降低水中氡含量,常规的过滤、沉淀,清水池加氯工艺对水氡含量影响相对较小。出厂水经过较长管网运输到末梢后,水中氡的损失并不明显。Jantsikene等^[9]对地下水处理厂不同净化阶段的水氡含量进行测定,结果表明,氧化去除铁、锰离子工艺可使水源水中氡含量损失10%~40%,过滤器材料中由于长期母体核素²²⁶Ra的富集会引起末梢水中氡含量显著增加。

同时,水厂不同的水净化处理工艺,对空气氡浓度影响也不同。常规的过滤、沉淀,清水池加氯处理净水工艺,其过滤在密闭的过滤器中进行,对室内氡浓度影响较小。但是,跌水曝气和开放式过滤池对空气氡浓度有一定的影响。研究发现,曝气室和过滤车间累积测量氡浓度分别高达4 218和1 937 Bq/m³,明显高于我国工作场所氡浓度限值1 000 Bq/m^3[10],甚至超过了我国铀矿井下工作场所氡浓度限值(2 700 Bq/m³)^[11]。由于地下水中氡含量较高,W₁水厂每天需处理地下水约40 000 m³,跌水曝气和过滤过程水剧烈振荡,导致水中大量氡气释放进入空气中造成了该水厂室内氡的污染。

国外也有地下水处理厂氡污染的报道。德国巴伐利亚州调查发现,2 550个水处理厂和供水点约有0.7 %的水厂工作人员受照射剂量超过欧盟(EU)规定的剂量限值20 mSv,最高达400 mSv,室内氡浓度最高达1 000 kBq/m^3[5]。奥地利一个水厂的蒸发器(水轮机)排气口氡浓度高达210 kBq/m³,水处理和存储间内氡浓度达24.6 kBq/m³,工作人员每年接受的氡累积暴露量高达56 mSv^[6]。Stietka等^[12]对21个自来水厂氡浓度进行了初步调查,氡浓度范围0.028~38 kBq/m³,水流速高和空间小的场所空气氡浓度容易偏高,水剧烈扰动会引起氡浓度明显偏高。Jantsikene等^[9]研究表明,地下水处理厂开放的过滤器是室内氡的重要来源。陈迪云等^[13]报道,珠海香洲某矿泉水生产车间内氡浓度达2 000 Bq/m³以上。我国水电站也发现了氡污染问题,宜兴抽水蓄能电站主巷道氡浓度均值高达24 500 Bq/m^{3 [14]}。

地下水是我国生活饮用水的重要水源。我国北方地区61%的生活用水来自地下水,全国655个城市中,有400多个城市以地下水为饮用水源。地下水中氡含量变化复杂,一般近地表潜水中氡浓度相对较流经基岩的深层地下水低,深层基岩地下水中氡浓度随岩石性质不同变化范围很大^[15]。在花岗岩富集地区,地下水中氡含量普遍偏高。福建省地下水中氡含量平均达147.8 Bq/L,最高达3 735 Bq/L^[16]。据调查,全国有多个城市的地下水处理厂采用跌水曝气,去除水中铁、锰离子净化工艺,而且许多水厂的办公区域与曝气室和过滤池在同一建筑中。因此,我国地下水处理厂氡的污染问题应该引起重视,应加强地下水处理厂空气中氡的监测工作,采取措施降低室内氡对人员健康的影响。