中华放射医学与防护杂志  2015, Vol. 35 Issue (12): 931-935   PDF    
引用本文
王秀琴, 姜霞, 刘占旗, 张文庆, 杨雪, 田宇, 马如维. 尿铀监测在内照射个人剂量估算中的应用[J]. 中华放射医学与防护杂志, 2015, 35(12): 931-935, DOI: 10.3760/cma.j.issn.0254-5098.2015.12.011.
尿铀监测在内照射个人剂量估算中的应用
王秀琴, 姜霞, 刘占旗, 张文庆, 杨雪, 田宇, 马如维    
030006 太原, 中国辐射防护研究院
收稿日期: 2015-02-13
[摘要]    目的 探讨尿铀监测估算内照射个人剂量的适用条件,为核工业职业卫生管理和核燃料单位开展尿铀监测提供参考。方法 使用模拟计算的方法,分别推导了急性和慢性摄入铀化合物,致个人有效剂量分别为1 mSv/次和1 mSv/年时的尿铀水平,并以某厂无职业接触史职工上岗前尿铀监测结果为例,分析尿铀监测用于个人剂量估算的适用条件。结果 对于急性摄入的特殊监测,使用液体荧光法尿铀监测可以满足F类铀化合物、M类低浓铀和S类天然铀的探测限要求;对于常规监测,在监测周期较短时,仅F类低浓铀和M类天然铀可以满足探测限的要求,S类铀化合物不适宜将尿铀作为常规监测。结论 尿铀监测用于内照射个人剂量监测的评价或结果解释时,需考虑尿中铀本底含量的影响及监测方法的探测限要求。
[关键词]     铀化合物    尿铀监测    内照射个人剂量估算    
Application of urine uranium monitoring in internal dose assessment
Wang Xiuqin, Jiang Xia, Liu Zhanqi, Zhang Wenqing, Yang Xue, Tian Yu, Ma Ruwei    
China Institute for Radiation Protection, Taiyuan 030006, China
[Abstract]    Objective To explore the applicable conditions for using urine uranium monitoring data to assess personal internal doses with a view to providing references for the occupational health management and the urine uranium monitoring in nuclear industry sector. Methods The urine uranium levels were calculated, through simulation calculation set at 1 mSv effective dose arising from either acute or chronic ingestion of uranium compounds. The results were compared with the monitoring values of workers without occupational exposure history. The feasibility of urine uranium monitoring for dose assessment of internal radiation exposure was discussed. Results For special monitoring of acute ingestion, liquid fluorimetry can meet monitoring requirements of Type F uranium compound, Type M low enriched uranium and Type S naturally occurring uranium. For routine monitoring, only Type F low enriched uranium and Type M naturally occurring uranium can be detected at shorter monitoring intervals, But it was not suitable for Type S uranium compounds. Conclusions Background levels and detection limits should be considered when urine uranium is measured for the purpose of assessment or control of exposure to uranium and the interpretation of the results.
[Key words]     Uranium compounds    Urine uranium monitoring    Personal internal dose estimation    

为了职业健康监护的目的，我国核燃料系统大部分单位开展了代表性岗位职业人员的尿铀监测，以用于铀化合物的内照射个人剂量估算，检测方法多使用液体荧光法。由于尿铀监测估算内照射个人剂量影响因素较多，其适用范围较为有限。实际工作中发现尿铀估算内照射个人剂量时，受检人员送样前饮食对分析结果的影响很大，甚至出现无职业接触者尿铀监测值大于职业接触者的现象[1]，给结果解释带来一定困惑。本研究采用模拟计算的方法对尿铀估算内照射个人剂量的适用条件进行了探讨，旨在为核工业职业卫生管理和核燃料单位开展尿铀监测提供参考。

资料与方法

1.尿铀本底资料：正常人尿中含有一定量的铀，进行职业性内照射个人剂量估算应扣除其本底贡献。我国核工业某厂采用液体荧光法对57名健康无职业接触史的上岗前职工24 h尿铀进行分析，结果为0.05～0.69 μg/L，按正态分布计算的平均值为（0.18±0.14） μg/L。本研究采用该监测结果作为正常人群尿铀本底值，具有一定代表性。利用其尿铀监测结果估算内照射个人剂量时，该方法的探测限（MDL）为4.65σ[2]，即6.51×10-4 mg/L。

2.内照射个人剂量估算的判断依据：ISO 20553[3]第7.1规定，用于常规内照射个人监测方法的探测限必须≤1 mSv/年。我国GB 18871-2002第6.6规定，对于职业照射剂量可能>5 mSv/年，均应进行个人监测；如果预计职业照射剂量在1～5 mSv/年，则应尽可能进行个人监测。这些规定意味着个人剂量监测时其探测限应不大于1 mSv，因此，本研究选用1 mSv/年或1 mSv/次作为铀致内照射个人剂量的探测限，进而推算监测方法应探测到的尿铀含量；液体荧光法监测尿铀得到的是尿中铀的质量浓度，需通过推算将个人有效剂量探测限（1 mSv）转换为质量浓度。

3. 24 h尿铀含量的质量探测限MD推算

（1）不同235U丰度金属铀的比活度和待积有效剂量系数：235U质量丰度不同，金属铀比活度不同，摄入单位质量铀对职业人员造成的个人有效剂量也不同。为计算待积有效剂量为1 mSv时导出的尿铀质量浓度，需先计算不同类别（F、M、S类）不同丰度金属铀的待积有效剂量系数e（τ），采用公式如下：e（τ）=(234U质量丰度×234U比活度×234U待积有效剂量系数＋235U质量丰度×235U比活度×235U待积有效剂量系数＋238U质量丰度×238U比活度×238U待积有效剂量系数)/(234U质量丰度×234U比活度＋235U质量丰度×235U比活度＋238U质量丰度×238U比活度)，式中，不同丰度铀中同位素质量丰度可自辐射防护手册查得[4]，各同位素比活度为固定值，其待积有效剂量系数见GB18871-2002[5]中表3。

（2）待积有效剂量为1 mSv时导出的尿铀水平推算：为计算待积有效剂量为1 mSv时导出的尿铀质量浓度，需计算吸入铀后经人体代谢的尿铀总活度（Bq）。按照国际放射防护委员会（ICRP）第78出版物[6]的规定：

由公式（1）、（2）可得：
式中，I为吸入量，Bq；M为吸入铀后经人体代谢的尿铀测量结果（24 h），Bq；m(t)为预期分数，表示摄入单位铀同位素t天时的尿铀含量，无量纲；t为吸入到测量时的天数，d，对于常规监测，由于吸入时刻未知，可假设在监测周期T的中点单次吸入，因而可用m(T/2)代替m(t)；E（τ)为待积有效剂量，Sv，本研究采用监测方法应达到的探测限E（τ)=EDL(τ）=0.001 Sv；e（τ)为不同235U丰度金属铀的待积有效剂量系数，Sv/Bq。

（3）24 h尿中铀的质量浓度探测限MD推算：假设要求监测方法的剂量探测限为EDL（τ) =0.001 Sv，按照公式（4）（5）可以导出24 h尿中铀的质量浓度探测限MD。对于事件或事故吸入时的特殊监测，

对于日常吸入的常规监测，
式中，MD为24 h尿中铀质量浓度探测限，g/L；EDL(τ）为剂量探测限，取0.001 Sv；1.4为标准人日尿排量，1.4 L/d；SA为各种丰度金属铀的比活度，Bq/g。

结 果

1. 不同 235U丰度金属铀的比活度和待积有效剂量系数：不同类别不同235U丰度的铀化合物待积有效剂量系数（e（τ））计算结果见表1。

表1 不同235U丰度金属铀比活度及待积有效剂量系数

2. 24 h尿中铀的质量浓度探测限MD推算

（1）特殊监测时24 h尿中铀的质量浓度探测限MD推算：按照公式（4）可以分别推算急性一次吸入F、M、S类铀化合物后，通过尿铀监测（24 h尿量）可以探测到1 mSv有效剂量所需的尿铀含量，见表2～4。

表2 不同丰度F类铀化合物急性摄入致1 mSv有效剂量时导出的尿铀含量（mg/L）

表3 不同丰度M类铀化合物急性摄入致1 mSv有效剂量时导出的尿铀含量（mg/L）

表4 不同丰度S类铀化合物急性摄入1 mSv有效剂量时导出的尿铀含量（mg/L）

由表2可知，对于235U丰度为0.7%～90.0%的F类铀化合物，急性摄入后1～10 d，按照1 mSv有效剂量导出的尿铀含量均满足大于6.51×10-4 mg/L的探测限要求。由表3可知，对于235U丰度为0.7%～8.5%的M类铀化合物，急性摄入后1～10 d，按照1 mSv有效剂量导出的尿铀含量可以满足探测限要求；而对于丰度8.5%以上(不包括8.5%)的M类铀化合物，仅在急性摄入后1～3 d的导出尿铀含量满足大于6.51×10-4 mg/L的探测限要求。

由表4可知，对于S类铀化合物，仅235U丰度为0.7%时,且于急性摄入后1 d进行监测，按照1 mSv有效剂量导出的尿铀含量可以满足>6.51×10-4 mg/L的探测限要求。

（2）常规监测时24 h尿中铀的质量浓度探测限MD推算：按照公式（5）可以分别推算常规吸入F、M、S类铀化合物后，通过尿铀监测（24 h尿量）可以探测到1 mSv有效剂量所需的尿铀含量(表5～7)。

表5 不同丰度F类铀化合物常规监测达1 mSv有效剂量时导出的尿铀含量（mg/L）

表6 不同丰度M类铀化合物常规监测达1 mSv有效剂量时导出的尿铀含量（mg/L）

表7 不同丰度S类铀化合物常规监测达1 mSv有效剂量时导出的尿铀含量（mg/L）

由表5可知，对于不同监测周期而言，235U丰度为0.7%的F类铀化合物，按照1 mSv有效剂量导出的尿铀含量可以满足>6.51×10-4 mg/L的探测限要求；丰度为5.0%的铀化合物，监测周期≤90 d的情况下，可以满足探测限的要求；丰度为7.0%～8.5%的铀化合物，在一定监测周期范围内，也可以满足探测限的要求；其余均不满足探测限要求。由表6可知，对于M类铀化合物，仅235U丰度为0.7%且监测周期≥60 d 时，可以满足>6.51×10-4mg/L的探测限要求。由表7可知，对于S类铀化合物，按照1 mSv有效剂量导出的尿铀含量均不满足>6.51×10-4 mg/L的探测限要求。

讨 论

在辐射防护实践中，常通过职业人员的尿样分析来估算摄入铀所致的内照射。尿铀分析方法很多，固体荧光法（即球珠荧光法）测定范围为0.05～200 μg/L，激光液体荧光法测定范围为0.025～20 μg/L[7, 8, 9, 10]。ICRP 第78号出版物推荐了人体生物代谢模型，我国GBZ 129-2002[11]、EJ 1177-2005[12]、GB/T 16148-2009[13]均采用该模型，用于包括铀在内的放射性核素内照射个人剂量估算。目前，我国铀浓缩与加工单位大都开展了对职业人员的尿铀常规监测，并按照推荐的模型用于内照射个人剂量估算。实际应用中，影响尿铀估算内照射的因素较为复杂，包括铀化合物类别、测量方法的探测限、饮食所致的铀本底含量、监测周期之前的摄入累积、生物代谢模型用于个体剂量估算的误差等。因此，开展尿铀监测估算内照射个人剂量须考虑适用条件。

本研究使用ICRP人体代谢模型，分别推算急性和慢性职业摄入的不同条件下个人有效剂量达到1 mSv时的尿铀质量浓度，并以核工业某厂57名无职业接触史职工24 h尿铀监测探测限（6.51×10-4 mg/L）作为判断标准，探讨尿铀监测估算内照射个人剂量的适用条件。结果可见，采用液体荧光法进行尿铀监测，仅F类和部分M、S类铀化合物急性摄入后尿铀监测可以满足1 mSv/次时的探测限要求。当然，特殊监测情况下可以适当降低对监测方法的灵敏度要求，只需将表中相应数值乘以适当倍数即可得到其参考探测限值。对于常规监测，采用紫外液体荧光法进行尿铀监测的适用性更为有限，在一定的监测周期内，仅F类低浓铀和M类天然铀可以满足探测限的要求，S类铀化合物不适宜将尿铀监测作为常规监测。

饮食中铀含量变化范围很大，人体每天排出与摄入的铀大体平衡。1982—1985年我国开展的全国食品放射性含量调查显示，我国参考人铀年摄入量为392.9 μg，高本底地区可达416.8 μg～11 269.5 μg [14]。美国能源部（DOE）引用了ICRP第23号出版物推荐的参考人尿铀日排量为0.05～0.5 μg/d[15]，相当于3.60×10-2～3.57×10-1 μg/L（按1.4 L/24 h计）,并指出已经观察到人类摄入和排出铀的波动范围均可达到几个数量级，提示尿铀本底含量的贡献在尿铀估算内照射中不可忽视。因此，通过尿铀监测进行职业人员内照射个人剂量估算，既要考虑测量方法本身的最低检出限（MDL），更需考虑因饮食和饮水所致尿中铀本底含量的变化，当方法本身的MDL高于尿铀本底含量时，则对其结果解释需慎重处理。这就可以解释常规监测中无职业接触者尿铀监测估算内照射剂量值大于职业接触者的现象[1]。

综上，采用激光荧光法开展尿铀监测估算内照射个人剂量的常规监测时，要同时考虑监测周期、铀化合物类别、测量方法的探测限和尿铀本底含量的影响；对于F类（低浓铀除外）、M类（天然铀除外）和S类铀化合物，不推荐使用。当发生或怀疑发生异常吸入，尤其是急性大量吸入F类铀化合物时，推荐进行尿铀的特殊监测。

参考文献
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